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研究生: 張景皓
Jhang, Jing-Hao
論文名稱: 南部二次衍生性氣膠形成速率與前驅物探討
Measurements of precursors and formation rates of the ambient secondary aerosol in southern Taiwan
指導教授: 吳義林
Wu, Yee-Lin
學位類別: 碩士
Master
系所名稱: 工學院 - 環境工程學系
Department of Environmental Engineering
論文出版年: 2015
畢業學年度: 103
語文別: 中文
論文頁數: 206
中文關鍵詞: 衍生性氣膠形成速率有機碳來源推估
外文關鍵詞: secondary aerosol, formation rate, organic carbon sources estimate
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  • 大氣中氣膠主要可因來源而區分為兩類,一類為原生性氣膠,其主要定義為由汙染源直接排放之微粒,如海鹽飛沫、地表或河川裸露揚塵、鍋爐或車輛燃燒排放產生等。另一類則為衍生性氣膠,其主要為大氣中之前驅物經由化學反應轉化生成,此化學反應包含氣相均相反應、液相異相反應、氣固相反應及光化反應等複雜機制,因此本研究對衍生性氣膠經由上述複雜機制後之形成速率將進行計算及探討。
    本研究於2014年11月19日至11月28日在台南、善化、安南、橋頭、仁武、屏東、大寮、小港及潮州總計九個測站同時進行PM2.5之周界採樣,並進行水溶性離子、碳成分及醣類之分析,並配合WRF模擬三維氣象場、HYSPLIT逆軌跡模式及空間濃度內插分布圖去挑選案例及計算上下風處行進間衍生性氣膠之生成量,以傳輸時間推估形成速率,其以鈉鹽推估之硫形成速率、氮形成速率及碳形成速率分別為3.66±2.36%/hr、1.88±1.47%/hr及0.32±0.21%/hr,而以鉀鹽校正之硫形成速率、氮形成速率及碳形成速率分別為4.59±2.46%/h、1.82±1.73%/hr及0.42±0.24%/hr,可發現平均硫形成速率高於氮形成速率及碳形成速率,其推估原因為篩選時段大部分為夜晚時段,硫形成機制主要為夜晚之液相反應,而氮、碳形成機制主要為日間之光化學氣相反應。在計算形成速率時,會發現有許多案例時段會有負值之發生,且大部分時段皆為時段2,其推估原因為時段2之上下風濃度所使用之時段為橫跨夜晚及白天之兩時段,而混合層高度在夜晚及白天之溫度及日照強度不同,因此高度會有明顯之晝夜變化,夜晚衍生性氣膠濃度會因混合層高度較低,垂直擴散不良而較高,反之白天之衍生性氣膠濃度因混合層高度較高,垂直擴散良好而較低,所以當我們在計算時段2之形成速率時,可能因混合層高度變化而影響上風處之衍生性氣膠濃度高於下風處,而有負值之產生。因此經由通風指數去進行擴散效應影響之校正,可發現時段2形成速率之負值會有明顯改善,其校正之鈉鹽校正之硫形成速率、氮形成速率及碳形成速率分別為4.86±3.01%/hr、1.74±1.51%/hr及0.47±0.27%/hr而鉀鹽校正之硫形成速率、氮形成速率及碳形成速率分別為5.09±3.25%/hr、1.91±1.68%/hr及0.50±0.3%/hr。
    有機碳來源推估方法為Kleindienst (2007)之追蹤劑推估方法配合醣類分析結果及文獻中有機碳比例係數進行推估,在本研究中利用兩筆文獻中之有機碳比例係數進行推估,以Gelencsér(2007)方法進行有機碳來源推估結果為A-SOC最高,其比例為84.3±6.72 %,其次為A-POC:9.07±5.08 %,B-POC:6±5.3 %,B-SOC:2.46±2.37 %;而以Jung(2014) 方法進行有機碳來源推估結果為A-SOC最高,其比例為77.91±11.18 %,其次為B-POC:12.19±10.76 %,A-POC:9.28±5.04 %,B-SOC:2.46±2.37 %。因本研究採樣分析季節為冬季,此季節為農廢燃燒之高峰期,B-POC濃度會較高,且為異戊二烯排放量較低之時段,追蹤物濃度較低,有時還會有低於偵測極限之情形,因此再以比例回推時,其結果與Kleindienst (2007)文獻相比,B-SOC會可能會低估,而A-SOC高估之情形。

    Atmospheric aerosols can be divided into two parts. First part is the primary aerosol, which is defined as direct emission.The other part is secondary aerosol, which is converted via complex chemical reactions from atmospheric precursor. This study analyzes the components of aerosols and calculates the formation rates. This study was simultaneously sampling the PM2.5 at nine sites in Tainan-Pingtung during 2014 November 19 to November 28, and analyzed PM2.5 water-soluble ions, carbon composition, and carbohydrate. This study used WRF model to simulate three dimensions meteorological field, and used HYSPLIT back trajectory model to simulate the path of air mass, selecting cases and calculate the generation of secondary aerosol between the two sites with spatial interpolation method, using the time of transportation between two sites to calculate formation rate. The formation rate of sulfur was 5.09±3.25%/hr,and formation rate of nitrogen is 1.91±1.68%/hr,and formation rate of carbon is 0.50±0.3%/hr. This study used tracer based method and organic carbon ratios in papers to estimate the organic carbon sources. By using the ratio in Gelencsér(2007), the results were A-SOC:84.3±6.72 %, A-POC:9.07±5.08 %, B-POC:6±5.3 %, and B-SOC:2.46±2.37 %. By using the ratio in Jung(2014), the results were A-SOC:77.91±11.18 %, B-POC:12.19±10.76 %, A-POC:9.28±5.04 %, and B-SOC:2.46±2.37 %.

    摘 要 i Extended Abstract iii 誌謝 vii 第0章 目錄 I 第1章 前言 1 1.1 研究緣起 1 1.2 研究目的 3 1.3 研究架構 4 第2章 文獻回顧 5 2.1 大氣細懸浮微粒 5 2.1.1 大氣懸浮微粒之定義與來源 5 2.1.2 懸浮微粒化學組成與特性 11 2.2 台灣地區PM2.5組成成分探討 16 2.2.1台灣PM2.5組成成份與空間分布之研究 16 2.3 衍生性氣膠之形成機制探討 22 2.3.1 硫酸鹽(SO42-) 22 2.3.2 硝酸鹽(NO3-) 24 2.3.3 二次衍生有機碳之探討 27 2.3.4 形成速率文獻整理 37 2.4 WRF模式介紹 39 2.4.1 模式原理介紹 40 2.4.2 WRF-ARW主要之物理過程 42 2.4.3 WRF-ARW的資料處理流程 44 第3章 研究方法 47 3.1 監測高濃度季節之細懸浮微粒手動採樣與分析方法 47 3.1.1 採樣規劃 47 3.1.2 採樣地點概況 48 3.1.3 採樣與分析方法 63 3.1.4 品保品管作業方法 66 3.2 利用軌跡線推估衍生物之形成速率 71 3.2.1 資料收集與整理 71 3.2.2 逆軌跡模式模擬 72 3.2.3 氣團逆軌跡建立與分析 73 3.2.4 衍生性氣膠之計算 73 3.2.5 衍生性氣膠之形成速率 74 3.2.6 衍生性有機碳來源推估 76 第4章 結果與討論 79 4.1 高濃度季節之細懸浮微粒手動採樣分析結果 79 4.1.1 監測期間環境背景說明 79 4.1.2 手動採樣分析結果與品保品管 96 4.2 形成速率之計算與探討 105 4.2.1 軌跡線探討 105 4.2.2 形成速率計算結果 107 4.2.3 形成速率之結果探討 109 4.2.4 形成速率之修正 116 4.3 有機碳來源探討 119 4.3.1 醣類分析結果 119 4.3.2 有機碳來源推估結果 122 第5章 結論與建議 129 5.1 結論 129 5.2 建議 131 第6章 參考文獻 133 第7章 附錄 155

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    楊祝婷(2011),「台南科學工業園區、雲林沿海地區與台南都會區大氣懸浮微粒中碳成分之比較」,崑山科技大學環境工程研究所碩士論文。
    賴軍佑(2011),「境外傳輸之懸浮微粒及其前驅物對台灣之長期影響模擬分析」,國立交通大學環境與安全衛生工程研究所碩士論文。
    陳豈凡(2012),「整合實測與受體模式鑑別控制設備排氣之揮發性有機物與地形、季風對環境氣膠之影響」,逢甲大學環境工程與科學研究所博士論文。
    黃致霖 (2012),「整合實測與基準劑量模擬結果評估新竹地區周界重金屬之健康風險」,逢甲大學環境工程與科學研究所碩士論文。
    許兆宏(2012),「屏東市區細懸浮微粒PM2.5小時濃度之時間序列模型」,國立屏東科技大學工業管理研究所碩士論文。
    陳柏佑(2012),「利用指數加權法預測具有季節循環之每小時細懸浮微粒濃度」,國立屏東科技大學工業管理研究所碩士論文。
    吳慈敏(2012),「半導體廠大氣氣膠粒徑分佈及細胞毒性」,國立屏東科技大學環境工與科學程研究所碩士論文。
    陳品含(2012),「屏東地區大氣粗細氣膠特性之長時間密集觀測」,國立屏東科技大學環境工與科學程研究所碩士論文。
    林建利(2012),「稻作種類 Chamber 燃燒粒子特徵暨碳排放研究」,雲林科技大學環境與衛生安全工程研究所碩士論文。
    莊硯勛(2012),「台灣中部高科技產業排放至大氣中之懸浮微粒及重金屬特性分析」,東海大學環境科學與工程研究所碩士論文。
    黃弘杰(2012),「高屏地區大氣環境中細微粒之特性研究」,輔英科技大學環境工程與科學研究所碩士論文。
    張弘澤(2012),「楠梓加工出口區大氣懸浮微粒之季節性變化及重金屬特性分析」,國立中山大學海洋環境及工程研究所碩士論文。
    廖嘉政(2012),「鋼鐵工廠周界及鄰近敏感點之懸浮微粒物化特性分析及污染源解析」,國立中山大學環境工程研究所碩士論文。
    尤嵩博(2012),「市區秋季之大氣氣膠化學組成及粒徑分佈之特性研究」,嘉南藥理大學環境工程與科學研究所碩士論文。
    吳旻修(2012),「高雄地區奈米微粒之粒徑分佈、化學組成及來源解析」,國立成功大學環境工程研究所碩士論文。
    謝政廷(2013),「雲林地區河川揚塵及沙塵暴事件懸浮微粒之化學組成特性」,環球科技大學環境資源管理研究所碩士論文。
    黃建達(1998),「高雄市大氣懸浮微粒PM2.5及PM2.5-10之化學組成特徵研究」,1999年空污控制技術研討會。
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    袁中新、林勳佑、蔡協宏、洪崇軒、李家偉、黃玉立、黃堃修(2004),「高屏空品區大氣懸浮微粒污染熱區解析」,2005年空污控制技術研討會。
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    曾國書、陳瑞仁、黃國林、陳康興、蔡仁雄 (2004),「屏東地區大氣懸浮微粒特性探討」,2005年空污控制技術研討會。
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    林志科、陳瑞仁、黃國林、廖秋榮、林志忠(2004),「潮州地區大氣粗細微粒化學組成特性探討」,2005年氣膠研討會。
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    蔡怡君、莊鳳宸、張艮輝 (2006),「不同地區懸浮微粒成分特徵之觀測與模擬分析研究」,2007年空氣污染控制技術研討會。
    鄭曼婷、林順信、許世傑、王曉玲(2006),「台中都會區大氣懸浮微粒的元素組成與污染來源之探討」,2007年空氣污染控制技術研討會。
    許珮蒨、周武雄、曠永銓、徐智煌(2006),「中部地區細懸浮微粒污染成因與防制對策之探討」,2007年空氣污染控制技術研討會。
    鍾孟臻、林聖達(2006),「竹山空品監測站懸浮微粒組成調查」,2007年空氣污染控制技術研討會。
    鄭曼婷、李建翰、賴立蓁、黃柏翔(2006),「應用CMB受體模式解析中台灣西部地區大氣懸浮微粒的污染源貢獻量」,2007年空氣污染控制技術研討會。
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    程萬里,「臺中市PM2.5垂直分佈調查及管制策略評估計畫」,環保署專案計畫,台中(2012)
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    空氣品質模式支援中心

    下載圖示 校內:2018-08-24公開
    校外:2020-08-24公開
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