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研究生： 林靜欣
Lin, Ching-Hsin
論文名稱： 不同形態之鋁粉之燃燒合成氮化鋁粉體之製程開發
Process Development for Combustion Synthesis of AlN Powder Using Al Reactant with Different Morphology
指導教授： 鍾賢龍
Chung, Shyan-Lung
學位類別： 碩士
Master
系所名稱： 工學院 - 化學工程學系
Department of Chemical Engineering
論文出版年： 2010
畢業學年度： 98
語文別： 中文
論文頁數： 120
中文關鍵詞： 氮化鋁 、燃燒合成法
外文關鍵詞： Aluminum Nitride, Combustion synthesis
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    • 本論文研究是以開發不同形態之鋁粉進行氮化鋁粉體合成。實驗反應物是使用不同於原先實驗室使用的鋁粉，使用的原料為A-2及A-3。
    A-2：使用的原料為尺寸75 μm之片狀鋁粉，以恆溫恆濕機作鋁粉表面處理，引燃後通入空氣，在適當反應條件下合成之氮化鋁產物，轉化率在99 %以上。
    A-3： 15 ~ 85 μm灰色不規則顆粒狀鋁粉，以均混氮化鋁合成之產物，其轉化率約97.97 %。
    本實驗室中所使用的氮化鋁粉體表面改質劑為APS、GPS及磷酸，對其ESCA圖進行分析，進而分析市售氮化鋁粉體的ESCA圖。

    Process development for combustion synthesis of AlN powder using Al reactant with different morphology. The reactant of experiment is different from the aluminium powder used in laboratory, the raw materials used are A-2 and A-3.
    A-2: The raw materials used are the 75 μm flaky aluminium powder, using programmble temperature and humidity chamber to take the surface treatment of aluminium powder. A combustion synthesis reaction was ignited by heating and lead air to fire, produce AlN under the appropriate reaction condition, the conversion ratio of product is in above 99.
    A-3: 15 ~ 85 μm gray irregular particle form aluminium powder, added with aluminium nitrogen process a combustion synthesis reaction, then produce AlN. The conversion ratio of product is 97.97.
    It is APS, GPS and phosphoric acid to take the nitrogen aluminium powder surface treatment used in the laboratory, analyze its ESCA picture, and then analyze ESCA picture of the commercial aluminium nitrogen powder.

    中文摘要............................................................................................................I 英文摘要..........................................................................................................II 誌謝.................................................................................................................III 總目錄.............................................................................................................IV 表目錄..........................................................................................................VIII 圖目錄..............................................................................................................X 第一章 緒論.....................................................................................................1 1-1 簡介陶瓷材料....................................................................................1 1-2 氮化鋁物理性質及應用....................................................................2 1-3 氮化鋁其合成方法............................................................................6 1-4 燃燒合成法簡介................................................................................8 1-5 氮化鋁粉體抗溼處理簡介………………..………………………11 1-5-1 矽氧烷披覆……………………………..……………………12 1-5-2 無機酸根………………………………………………..........14 第二章 原理及研究動機…………..……………………………………….15 2-1 燃燒反應熱力學………………….……………………………….15 2-2 燃燒反應動力學…………………….…………………………….19 2-3 氮化物之燃燒合成 ………………………….……………………20 2-3-1 熱力學限制……………………………..…………..….…….21 2-3-2 動力學影響……………………..……………………...…….24 2-4 研究動機…………………………………..……………………...29 第三章 實驗裝置與藥品………………………………...…………………30 3-1 實驗藥品………………………………………..…………………30 3-2 實驗反應器裝置……………………………………………..........31 小型反應器裝置圖…………………………….……………………31 大型反應器裝置圖…………………………….……………………32 3-3 輔助設備……………………………………………………..........35 3-4 分析儀器………………………………………..……………........35 第四章 實驗方法…………………………………………...………............37 4-1 氮化鋁燃燒合成反應…………………………..………….…….. 37 4-2 氫氣收集與量測………………………………..…………….…...38 4-2-1 實驗目的………………………………….…….......………. 38 4-2-2 實驗步驟……………………………….……………….……39 4-2-3 產物轉化率之計算 …………………………..………………39 第五章 結果與討論 ……………………………………………..………….41 5-1 鋁粉的來源及其性質…………………………………….……….41 5-2 A-2鋁粉來源表面處理其效應……………………………………43 5-2-1 A-2鋁粉的小型反應錠製程…………………………….……43 5-2-1-1 A-2鋁粉恆溫恆溼機表面處理….……………………….44 5-2-1-2 鋁粉均混氫氧化銨………………………...…….……...53 5-2-2 A-2鋁粉的中型反應錠製程………………….………………55 5-2-3 A-2鋁粉的大型反應錠製程……………….…………...…….60 5-3 A-3鋁粉來源表面處理其效應…………………………………....67 5-3-1 A-3鋁粉的小型反應錠製程……….…………………………66 5-3-1-1 鋁粉恆溫恆溼機表面處理……………...……………....67 5-3-1-2 鋁粉均混氯化銨……………………...………….…...…69 5-3-1-3 鋁粉均混氧化物…………………...……………………76 (a) 氫氧化銨……………………………...…………………...76 (b) 氧化鋁………………………………..………………. …..76 (c) 氧化鎂……………………………………………………..77 5-3-1-4 鋁粉均混氮化鋁(<53 μm) ……………………………...81 5-3-2 A-3鋁粉的中型反應錠製程………………..………………..85 5-4 不同形態之鋁粉其產物分析比較………………………………..85 5-5 氮化鋁抗溼處理………………………………………………......90 5-5-1 矽氧烷披覆…………………………………………………..90 5-5-2 無機酸根披覆………………………………………………..98 5-5-3 分析市場販售氮化鋁粉體其披覆的改質劑………………104 第六章 結論…………………………………………………………….....111 參考文獻…………………………………………………………...………113 Appendix ESCA光譜對照表……………………………………..……...118 自述………………………………………………………………...………120 表目錄 表 1-1. 氮化鋁之物理與化學性質………………………………...………..4 表 1-2. AlN、Al2O3、BeO、SiC 之材料性質比較…………………………5 表1-3. 可使用SHS法製備的材料…………………………………………11 表 1-4. 各種商品化的矽氧烷偶合劑………………………………...……12 表2-1. 精密陶瓷材料之絕熱溫度值……………………………………...18 表 5-1. 各種鋁粉來源其性質比較……………………………………..…42 表 5-2. 恆溫恆溼機表面處理的A-2鋁粉氧含量變化…………………..44 表 5-3. 恆溫恆溼機表面處理的A-2鋁粉其氮化鋁產物分析.………...…45 表 5-4. A-2鋁粉均混氫氧化銨其氮化鋁產物分析...………..……………53 表 5-5. 恆溫恆溼機表面處理的A-2鋁粉其氮化鋁產物分析(反應通空氣時間).………………………………………………………………………...56 表 5-6. 恆溫恆溼機表面處理的A-2鋁粉其氮化鋁產物分析(反應通空氣時間).……………………………………………………………………..…62 表 5-7. 恆溫恆溼機表面處理的A-3鋁粉氧含量變化…………………...68 表 5-8. A-3鋁粉均混氯化銨其氮化鋁產物分析……………………….…69 表 5-9. A-3鋁粉均混氯化銨其氮化鋁產物分析………..………………...69 表 5-10. A-3鋁粉均混氧化鋁其氮化鋁產物分析……………………...…77 表 5-11. A-3鋁粉均混氧化鎂其氮化鋁產物分析………….…………..…79 表 5-12. A-3鋁粉均混氮化鋁其氮化鋁產物分析…………………..…….81 表 5-13. 不同型態鋁粉其氮化鋁產物分析……………..……………..…89 表 5-14. 實驗室生產之氮化鋁與市場販售氮化鋁粉體分析…..….…..…89 表 5-15. 各種表面改質之氮化鋁粉體恆溫恆溼測試………..……….…107 表 5-16. 各種表面改質之氮化鋁粉體pH值測試………..………………107 圖目錄 圖 1 1. 氮化鋁之晶格結構…………………..……………………………..4 圖 1 2. Model of Combustion Synthesis…………...………………………...8 圖 1 3. 氮化鋁粉體表面披覆silane 示意圖：(a) silane水解反應(b) 與氮化鋁粉體表面產生鍵結…………………………………...………………..13 圖 1 4. 矽氧烷偶合劑之結構圖(a) APS (b) GPS…………...……………14 圖 1 5. 氮化鋁粉體表面披覆磷酸示意圖……………………..…………14 圖 2 1. 氮化鋁粉體合成方法……………………………………..………21 圖 2-2. 氮化鋁之熱力平衡圖………………………………………..……23 圖 2-3. 氣-固反應在氮化鋁系統中壓力-溫度關係圖…………………...27 圖 2-4. 氣-固反應在氮化鋁系統中轉化率-壓力關係圖………………...28 圖 3-1. 小型反應器裝置圖……………………………………………..…33 圖 3-2. 大型反應器裝置圖……………………………………………..…34 圖4-1. 合成反應中熱與燃燒波傳播示意圖……………………………...38 圖 4-2. 氫氣收集裝置…………………………………………………..…40 圖 5-1. 各種鋁粉來源實際照片………………………………………..…42 圖 5-2. 各種鋁粉來源SEM圖……………………………………………..43 圖 5-3. A-2鋁粉恆溫恆溼機表面處理之SEM圖………………………....44 圖 5-4. 恆溫恆濕機表面處理之鋁粉其合成產物之XRD圖- (a) ~ (c)…46 圖 5-5. 恆溫恆濕機表面處理之鋁粉其合成產物之XRD圖- (d) ~ (f)…..47 圖 5-6. 恆溫恆濕機表面處理之鋁粉其合成產物之XRD圖-(g) ~ (i)…..48 圖 5-7. 恆溫恆濕機表面處理之鋁粉其合成產物之XRD圖-(j) ~ (l)…...49 圖 5-8. 恆溫恆濕機表面處理之鋁粉其合成產物之SEM圖-(a) ~ (f)…..50 圖5-9. 恆溫恆濕機表面處理之鋁粉其合成產物之SEM圖-(g) ~ (l)…...51 圖 5-10. 恆溫恆濕機表面處理8小時之鋁粉其合成產物其元素半定量分析(a) EDS影像 (b)(c) 元素成份分佈圖表……. ……….…………………52 圖 5-11. 均混不同比例氫氧化銨之鋁粉其內部產物之XRD圖.………...54 圖 5-12. 恆溫恆濕機表面處理4小時之鋁粉其內部產物之XRD圖......…57 圖 5-13. 恆溫恆濕機表面處理4小時之鋁粉其外部產物之XRD圖……58 圖 5-14. 表面處理4小時之鋁粉其合成產物其元素半定量分析(反應通空氣時間:1分鐘) (a) EDS影像 (b)(c) 元素成份分佈圖表……………..….59 圖 5-15. 表面處理4小時之鋁粉其內部產物之SEM圖及實際照片(反應通空氣時間:1分鐘) ……………………………………………………..…60 圖 5-16. 恆溫恆濕機表面處理4小時之鋁粉其產物之XRD圖(反應不通空氣) …………………………………………………...……………………63 圖 5-17. 恆溫恆濕機表面處理4小時之鋁粉其產物之XRD圖(反應通空氣時間:30秒) ……………………………………………..……………….64 圖 5-18. 恆溫恆濕機表面處理4小時之鋁粉其產物之XRD圖(反應通空氣時間:1分鐘) …………………………….……………..………………...65 圖 5-19. 恆溫恆濕機表面處理4小時之鋁粉其內部產物之實際照片………………………………………………………………...…………..66 圖 5-20. A3鋁粉恆溫恆濕機表面處理之SEM圖…………..……………68 圖 5-21. 恆溫恆濕機表面處理4小時之鋁粉其產物之XRD圖…………68 圖 5-22. 均混不同比例氯化銨之鋁粉其內部產物之XRD圖-(a)~(c) …..70 圖 5-23. 均混不同比例氯化銨之鋁粉其內部產物之XRD圖-(d)~(f) …..71 圖 5-24. 均混不同比例氯化銨之鋁粉其內部產物之XRD圖-(g)~(i) …..72 圖 5-25. 均混不同比例氯化銨之鋁粉其內部產物之XRD圖-(j)~(l) …...73 圖 5-26. 添加不同比例氯化銨之鋁粉其內部產物之SEM圖-(a)~(f) …..74 圖 5-27. 均混不同比例氯化銨之鋁粉其內部產物之SEM圖-(g)~(l) …..75 圖 5-28. 均混不同比例氧化鋁之鋁粉其內部產物之XRD圖……….…..78 圖 5-29. 均混不同比例氧化鋁之鋁粉其內部產物之SEM圖…………..79 圖 5-30. 均混5%氧化鎂之鋁粉其內部產物之XRD圖………………….80 圖 5-31. 均混不同比例氮化鋁之鋁粉其內部產物之XRD圖-(a)~(c) …..82 圖 5-32. 均混不同比例氮化鋁之鋁粉其內部產物之XRD圖-(d)、(e) …..83 圖 5-33. 均混不同比例氮化鋁之鋁粉其內部產物之SEM圖……...……84 圖 5-34. A-1、A-2及A-3產物內部、外壁及整體之轉化率比較圖…….…86 圖 5-35. A-1、A-2及A-3產物內部之SEM圖………………………….……87 圖 5-36. A-1及A-2產物內部、外壁、頂部及整體之轉化率比較圖……….88 圖 5-37. 氮化鋁粉體表面披覆silane示意圖：(a) APS (b) GPS……..……90 圖 5-38. 氮化鋁披覆APS之survey圖…………………………………..….92 圖 5-39. 氮化鋁披覆APS之curve-fitting圖-(a) ………………………...…92 圖 5-40. 氮化鋁披覆APS之curve-fitting圖-(b)、(c) ……..……..………....93 圖 5-41. 氮化鋁披覆APS之curve-fitting圖-(d)、(e) ……………………...94 圖 5-42. 氮化鋁披覆GPS之survey圖…………………………………..….95 圖 5-43. 氮化鋁披覆GPS之curve-fitting圖-(a)、(b) ……………………...96 圖 5-44. 氮化鋁披覆GPS之curve-fitting圖-(c)、(d) …………………….97 圖 5-45. 氮化鋁披覆GPS之curve-fitting圖-(e) ……………………...……98 圖 5-46. 氮化鋁粉體整個表面披覆磷酸示意圖…………………………99 圖 5-47. 氮化鋁披覆磷酸之survey圖………………………………..…100 圖 5-48. 氮化鋁披覆磷酸之curve-fitting圖-(a)、(b) ………………….…101 圖 5-49. 氮化鋁披覆磷酸之curve-fitting圖-(c)、(d) ………………….…102 圖 5-50. 氮化鋁披覆磷酸之curve-fitting圖-(e)、(f) …………………..…103 圖 5-51. TOKUYAMA之氮化鋁粉其survey圖……………………….…105 圖 5-52. TOKUYAMA之氮化鋁粉其curve-fitting圖-(a) ……………..…105 圖 5-53. TOKUYAMA之氮化鋁粉其curve-fitting圖-(b)、(c) ……………106 圖 5-54. TOKUYAMA之氮化鋁粉其curve-fitting圖-(d) ………..…....…107 圖 5-55. 全鑫之氮化鋁粉其survey圖……………………………..……108 圖 5-56. 全鑫之氮化鋁粉其curve-fitting圖-(a)、(b)…………………..…109 圖 5-57. 全鑫之氮化鋁粉其curve-fitting圖-(c)、(d)………………….…110

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