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研究生: 陳智凱
Chen, Zhi-Kai
論文名稱: 控制金鈀核殼奈米立方體的核大小及殼層厚度對其電漿性質的影響
Core size effect of plasmonic property in shell thickness-controlled Au-Pd core-shell nanocubes
指導教授: 吳欣倫
Wu, Hsin-Lun
學位類別: 碩士
Master
系所名稱: 理學院 - 化學系
Department of Chemistry
論文出版年: 2019
畢業學年度: 107
語文別: 中文
論文頁數: 34
中文關鍵詞: 局部表面電漿共振奈米粒子核殼結構熱電子
外文關鍵詞: Nanoparticles, Au, Pd, nanocubes, core-shell, plasmon, hot electron
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  • 金屬奈米粒子的局部表面電漿共振性質近年來受到極大的關注,經由照光來激發電漿性質產生熱電子,並應用於化學反應中,可以有效的將光能轉變為化學能。透過了解局部表面電漿共振的激發及衰退機制可以幫助我們更有效的利用光能,來達到太陽能的最大利用。本實驗是利用雙金屬核殼奈米粒子,將具有高電漿性質的金屬作為核心及高催化特性的金屬作為殼層來進行表面電漿共振性質的研究。我們成功合成出不同鈀殼厚度的金鈀核殼奈米粒子,研究不同尺寸的金奈米粒子核心產生的熱電子在不同鈀殼層厚度的傳遞與催化效果,並且調整光催化時所使用的照光波長,來研究光波長對不同尺寸核心金屬所產生電漿性質在殼層結構中的影響。

    Metallic nanoparticles (NPs) with the localized surface plasmon resonance (LSPR) property have received tremendous attention in recent years due to their unique optics. When plasmon decays, the metal NPs would generate hot electrons, which can convert solar energy to chemical energy. Hot electron could carry energy and apply to chemical reactions. Maximum utilization of solar energy could be achieved through understanding the excitation and decay the of LSPR. In this study, bimetallic core-shell nanoparticles were used to study the LSPR property by synthesizing highly plasmonic metal as the core and highly catalytic metal as the shell. We synthesized well shell thickness-controlled Au-Pd core-shell NPs to study the hot electrons that generated by the different size of Au cores and the catalytic effect when the hot electrons passing through various thickness of the Pd shell. We also changed the wavelength of light to excite the LSPR of the Au-Pd core-shell NPs. By this way, the effect of light wavelength on the LSPR property in these core-shell structures could be investigated.

    目錄 第一章 介紹 1 1.1 局部表面電漿共振 1 1.1.1 高電漿性質奈米金屬 2 1.1.2 熱電子與光熱效應 3 1.2 高催化性奈米金屬 4 1.3 雙金屬核殼奈米結構 4 1.3.1 水相法合成金立方體奈米粒子 5 1.3.2 合成金鈀核殼雙金屬奈米結構 6 1.4 動機與目的 8 1.5 參考文獻 9 第二章 合成不同鈀殼厚度的金鈀奈米立方體 11 2.1 介紹 11 2.2 實驗部分 11 2.2.1 藥品 11 2.2.2 金奈米立方體 (52, 80 nm) 12 2.2.3 不同鈀殼厚度的金鈀奈米立方體 (52, 80 nm) 12 2.2.4 儀器 13 2.3 結果與討論 14 2.3 總結 25 2.4 參考文獻 25 第三章 利用金鈀奈米立方體進行熱電子增強催化 26 3.1 介紹 26 3.2 實驗部分 27 3.2.1 藥品 27 3.2.2 催化鈴木偶聯反應 27 3.2.3 儀器 28 3.3 結果與討論 29 3.4總結 33 3.5參考資料 33 圖目錄 圖1. 入射光子引起奈米晶體表面電子集體振盪示意圖。 1 圖1.1. 尺寸及形狀對奈米粒子的局部表面電漿共振的影響。 2 圖1.2. 透過局部表面電漿效應將太陽能轉變為化學能示意圖。 2 圖1.3. 熱電子的產生及傳遞。 3 圖1.4. 熱電子轉變為熱效應的路徑示意圖。 3 圖1.5. 以鈀金屬催化之有機耦合反應。 4 圖1.6. 奈米雙金屬核殼結構的應用示意圖。 5 圖1.7. 控制還原劑的劑量合成出不同形狀的金奈粒子。 5 圖1.8. 控制溫度合成出不同殼層厚度的雙金屬金鈀核殼結構。 6 圖1.8.1. 控制試劑添加量合成不同形狀的雙金屬核殼結構。 6 圖1.9. 以金奈米八面體合成不同形狀的金鈀核殼結構。 7 圖1.9.1. 以金奈米棒狀合成不同鈀殼厚度的金鈀核殼結構。 7 圖2. 透過光照及核殼結構了解雙金屬的局部表面電漿性質。 8 圖2.1. 固定A.A. 0.1M, 240 µL合成金鈀奈米殼層結構之SEM圖。 14 圖2.2. 0.01 M H2PdCl4與0.1 M A.A.以體積比10:1的比例合成金鈀奈米核殼結構。 14 圖2.3. (a, a1)金立方體與(b-e, b1-e1)不同殼層厚度的金鈀核殼立方體之(a-e) TEM與(a1-e1) SEM圖。 15 圖2.3.1. 金立方體(52 nm)與不同殼層厚度的金鈀核殼立方體之PXRD圖。 16 圖2.3.2. 金立方體與不同殼層厚度的金鈀核殼立方體之UV-Vis光譜圖。 17 圖2.3.3. 高解析TEM對金立方體與不同殼層厚度的金鈀核殼立方體分析。 18 圖2.4. 金立方體與不同殼層厚度的金鈀核殼立方體之TEM與SEM圖。 19 圖2.4.1. 金立方體(80 nm)與不同殼層厚度的金鈀核殼立方體之PXRD圖。 20 圖2.4.2. 金立方體與不同殼層厚度的金鈀核殼立方體之UV-Vis圖。 21 圖2.4.3. 高解析TEM對金立方體與不同殼層厚度的金鈀核殼立方體分析。 22 圖2.5. 52 nm金奈米立方體與不同殼層厚度的金鈀核殼立方體的尺寸統計。 23 圖2.5.1. 52 nm金奈米立方體與不同殼層厚度的金鈀核殼立方體的分布圖。 23 圖2.6. 80 nm金奈米立方體與不同殼層厚度的金鈀核殼立方體的尺寸統計。 24 圖2.6.1. 80 nm金奈米立方體與不同殼層厚度的金鈀核殼立方體的分布圖。 24 圖3. 熱電子傳遞至相臨金屬的路徑示意圖。 26 圖3.1. 熱電子傳遞途中損失能量示意圖。 26 圖3.2. 金鈀雙金屬奈米結構光催化有機偶聯反應示意圖。 27 圖3.2.1. 光催化實驗裝置示意圖。 28 圖3.3. 金核心最大吸光波段的光催化產率。 30 圖3.4 殼層最大吸收波段的光催化產率結果。 31 圖3.5 以520 nm的波長光源進行金核心為52 nm的金鈀核殼雙金屬奈米粒子的光催化產率結果統整表。 31 圖3.5.1 以580 nm的波長光源進行金核心為80 nm的金鈀核殼雙金屬奈米粒子的光催化產率結果統整表。 32 圖3.6 以400 nm的波長光源進行金核心為52 nm的金鈀核殼雙金屬奈米粒子的光催化產率結果統整表。 32 圖3.6.1 以400 nm的波長光源進行金核心為80 nm的金鈀核殼雙金屬奈米粒子的光催化產率結果統整表。 32

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