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研究生：	李春樹 Lee, Chun-Shu
論文名稱：	銅鋅鉛在污染土壤中之化學型態及其萃取性研究 Fractionation and Extractability of Copper, Zinc, and Lead in Contaminated Soils
指導教授：	高銘木 Kao, Ming-Muh
學位類別：	博士 Doctor
系所名稱：	工學院 - 環境工程學系 Department of Environmental Engineering
論文出版年：	2004
畢業學年度：	92
語文別：	中文
論文頁數：	141
中文關鍵詞：	銅、鋅、鉛、型態、萃取性
外文關鍵詞：	Lead, Zinc, Copper, Fractionation, Extractability
相關次數：	點閱：205 下載：7
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化學萃取法為一相當有效之土壤重金屬復育技術，但重金屬及土壤間之交互作用使得重金屬在土壤中之吸附性難以預估，加上萃取操作條件不明確而侷限了其應用性。本研究利用多重化學試劑連續萃取法來了解銅、鋅及鉛在土壤中之化學型態分佈，並藉由等溫吸附試驗、實驗室人工添加銅、鋅及鉛污染土壤（陳厝寮土、將軍土及二林土）及現地土壤（湖內土及仁德土）萃取試驗，探討銅、鋅及鉛在污染土壤中之萃取性及其相關影響因子。
研究結果顯示，銅、鋅及鉛在各土壤中之型態分佈與等溫吸附試驗結果相當吻合；生物不可利用型態含量愈高，等溫吸附之Kd值亦愈高。各土壤對銅、鋅及鉛之吸附能力大小皆為：二林土＞將軍土＞陳厝寮土；重金屬吸附能力大小則為：銅＞鋅＞鉛。pH值對銅、鋅及鉛在不同土壤中之化學型態分佈影響並不顯著。土壤有機質移除則會造成有機態及殘餘態銅、鋅及鉛轉移至鐵錳氧化態及碳酸鹽態。無論在陳厝寮土、將軍土或二林土中，在液固比8/1及萃取時間60分鐘操作條件下，EDTA萃取能力皆優於其他三種試劑，且EDTA與銅、鋅及鉛之最適莫耳比分別為2~4、2~4及9~11。實驗室萃取試驗所得萃取條件在現地試驗萃取時亦能有效將銅、鋅及鉛自土壤中移除。
由EDTA對銅、鋅及鉛之萃取差異可看出，在不同土壤中，重金屬化學型態屬吸附性較強的殘餘態及有機態者，其萃取量較低，且達到萃取平衡所需時間較長。若多種重金屬同時存在於同一土壤中，則重金屬濃度差異所造成的影響可能大於重金屬在土壤中存在型態之吸附性強弱影響。

Recent advances in the extracting of heavy metals from contaminated soils using chemical reagents within aqueous solutions have shown much promise for soil extracting as an alternative technology. Unfortunately, the lacks of understanding concerning the chemistry of soil metal speciation, interpartical extraction dynamics, and valid operation terms have limited this promising technology to very small scope applications. In this study, extractability of heavy metals in three artificially contaminated soils and two polluted soils were studied using isotherm adsorption and chemical extraction experiments. The sequential extraction technique was used to determine the distribution between fractions and the potential solubilization of heavy metals from the solid phases.
The results show that the sequence of Cu, Zn and Pb adsorption ability for test soils was as follows : Cu＞Zn＞Pb. The Kd values obtained from batch isotherm experiments are also extremely depended on the formal distribution of metals. The chemical fractionation of Cu, Zn and Pb had shifted away from the organically bound form toward the Fe-Mn oxides, when organic matter was partly removed. This observation indicates that Cu, Zn and Pb were present in the test soils in a relatively unstable form. On the other hand, the chemical fractionation had not changed significantly at various pH levels.
The removal efficiencies of Cu, Zn, and Pb from test soils for various chelating agents and acids followed the descending order EDTA>DTPA>Citric Acid>HCl. From the point of view of removal efficiency and operating capital, it is recommended that the optimal ratios of molar for EDTA to Cu, Zn, and Pb were 2 to 4, 2 to 4, and 9 to 11, respectively. The low removal efficiencies of Cu, Zn and Pb observed in various soils are proved due to that the Cu, Zn and Pb in soils were associated in strong adsorption forms.

目    錄


中文摘要…………………………………………………………………….Ⅰ
英文摘要…………………………………………………………………….Ⅱ
致謝…………………………………………………………………………Ⅳ
目錄…………………………………………………………………………Ⅴ
表目錄………………………………………………………………………Ⅸ
圖目錄………………………………………………………………………ⅩⅠ
第一章 緒論…………………………………………………………………1
1-1 研究緣起……………………………………………………………….1
1-2 研究背景與目的…………………………………………….………..2
第二章 文獻回顧……………………………………………………………5
2-1 台灣地區土壤重金屬污染…………………………………………….5
2-1-1台灣地區土壤重金屬污染來源………………………………………5
2-1-2台灣地區土壤重金屬之分佈…………………………………………9
2-2 土壤重金屬污染之研究………………………………………………13
2-2-1 重金屬在土壤中之行為……………………………………………13
2-2-2 土壤中重金屬對環境之影響………………………………………14
2-2-3 重金屬污染土壤復育技術…………………………………………15
2-3 重金屬在土壤中之等溫吸附…………………………………………20
2-3-1 Langmuir等溫吸附…………………………………………………21
2-3-2 Freundlich等溫吸附………………………………………………22
2-3-3 影響土壤對重金屬吸附之因子……………………………………23
2-4 土壤重金屬型態分佈之研究…………………………………………24
2-4-1 土壤重金屬存在之型態……………………………………………25
2-4-2 多重化學藥劑連續萃取法…………………………………………26
2-4-3 土壤重金屬存在型態與植物有效性之關係………………………29
2-5 重金屬化學萃取技術之研究…………………………………………29
2-5-1 重金屬化學萃取技術………………………………………………29
2-5-2 萃取劑種類與作用原理……………………………………………30
2-5-3 交換性試劑萃取技術………………………………………………33
2-5-4 酸性試劑萃取技術…………………………………………………33
2-5-5 有機螯合劑萃取技術………………………………………………33
2-5-6 重金屬化學萃取影響因子…………………………………………34
第三章 研究材料與方法………………………………………….………39
3-1 供試土壤之採集與前處理……………………………………………39
3-1-1 代表性農田土壤之選定與採集……………………………………39
3-1-2 人工添加重金屬污染土壤…………………………………………40
3-1-3 現地重金屬污染場址………………………………………………41
3-2 實驗設計與操作流程…………………………………………………44
3-2-1 等溫吸附試驗………………………………………………………44
3-2-2 等溫振盪化學萃取試驗……………………………………………44
3-2-3 現地重金屬化學萃取試驗…………………………………………46
3-3 分析方法………………………………………………………………47
3-3-1 土壤基本性質分析…………………………………………………47
3-3-2 土壤中有機質與礦物質分離之方法………………………………51
3-3-3 土壤中重金屬全量分析……………………………………………52
3-3-4 多重化學藥劑連續萃取分析………………………………………54
第四章 結果與討論…………………………………………………….…56
4-1 土壤基本性質分析……………………………………………………56
4-2 土壤重金屬等溫吸附試驗……………………………………………59
4-2-1 土壤中銅之等溫吸附………………………………………………59
4-2-2 土壤中鋅之等溫吸附………………………………………………62
4-2-3 土壤中鉛之等溫吸附………………………………………………62
4-3 土壤重金屬等溫吸附影響因子評估…………………………………68
4-3-1 重金屬化學型態分佈與重金屬吸附之相關性……………………68
4-3-2 土壤溶液pH與重金屬吸附之相關性………………………………72
4-3-3 土壤有機質與重金屬吸附之相關性………………………………74
4-3-4 土壤溶液pH與重金屬化學型態分佈之關係………………………77
4-3-5 土壤有機質與重金屬化學型態分佈之關係………………………79
4-4 土壤中重金屬含量分析………………………………………………83
4-4-1 原始土壤中重金屬含量……………………………………………83
4-4-2 人工添加重金屬污染土壤中重金屬含量…………………………84
4-5 土壤中重金屬化學型態分析…………………………………………87
4-6 土壤重金屬等溫振盪化學萃取試驗…………………………………91
4-6-1 化學萃取條件最佳化………………………………………………91
4-6-2 土壤性質與化學萃取之相關性……………………………………103
4-6-3 重金屬種類及化學型態分佈與化學萃取之相關性………………104
4-6-4 化學萃取對土壤及植體危害性評估………………………………110
4-7 現地土壤重金屬化學萃取試驗………………………………………114
4-7-1 現地場址土壤性質及重金屬含量與化學型態分佈………………114
4-7-2 現地土壤重金屬化學萃取試劑濃度估算…………………………115
4-7-3 現地土壤重金屬化學萃取評估……………………………………120
4-7-4 現地土壤重金屬化學型態變化……………………………………122
第五章 結論……………………………………………………………….130
參考文獻……………………………………………………………………132
自述…………………………………………………………………………141

 
表 目 錄

表2-1 重金屬在土壤中的含量範圍…………………………………………7
表2-2 台灣地區主要重金屬污染來源………………………………………8
表2-3 台灣地區土壤重金屬含量等級區分表…………………………….10
表2-4 台灣地區土壤重金屬含量列為第五級地區與超過土壤污染管制
      標準面積分布……………………………………………………….11
表2-5 土壤污染監測基準………………………………………………….12
表2-6 國內外文獻中連續萃取使用之化學藥劑………………………….27
表2-7 不同重金屬離子和EDTA的錯合穩定常數………………………….32
表2-8 不同重金屬離子和檸檬酸的錯合穩定常數……………………….32
表3-1 台灣代表性土系之分佈…………………………………………….39
表3-2 供試土壤之採樣地點與土壤分類………………………………….40
表3-3 湖內場址採樣區塊表土重金屬之0.1M鹽酸抽出量……………….43
表3-4 等溫振盪化學萃取試驗操作條件………………………………….45
表3-5 現地化學萃取試驗操作條件……………………………………….46
表4-1 原始土壤基本理化性質…………………………………………….57
表4-2 人工添加單一重金屬污染土壤基本理化性質…………………….58
表4-3 各土壤對銅、鋅及鉛之等溫吸附參數值………………………….67
表4-4 銅、鋅及鉛在土壤中之化學型態分佈與吸附能力……………….71
表4-5 去除有機質對銅、鋅及鉛在土壤中化學型態分佈之影響……….82
表4-6 原始土壤中重金屬有效量及全量………………………………….83
表4-7 人工添加單一重金屬污染土壤中重金屬有效量及全量………….86
表4-8 重金屬在人工添加重金屬污染土壤中之化學型態分佈………….90
表4-9 不同濃度EDTA對各土壤中萃取1小時下之銅、鋅及鉛萃取量(mg/kg)  ………………………………………………………………………………101
表4-10  0.001M EDTA萃取後土壤中重金屬有效量及全量…………….102
表4-11 各類別土壤EDTA萃取使用量與重金屬之最適莫耳數比……….102
表4-12  0.001M EDTA萃取後供試土壤之理化性質…………………….112
表4-13 陳厝寮土、將軍土及二林土經0.001M EDTA萃取後土壤中
       銅、鋅及鉛的存在型態分佈…………………………………….113
表4-14 現地試驗場址土壤理化性質…………………………………….116
表4-15 現地試驗場址土壤重金屬全量濃度…………………………….117
表4-16 現地試驗場址表土中銅、鋅及鉛之化學型態分佈…………….118
表4-17 現地土壤重金屬化學萃取試驗EDTA使用濃度估算…………….119
表4-18 湖內土中銅、鋅及鉛在不同EDTA萃取時間下之各型態含
       量………………………………………………………………….125
表4-19 湖內土中各型態銅、鋅及鉛在不同EDTA萃取時間下之減少比
       例………………………………………………………………….126
表4-20 仁德土中銅、鋅及鉛在不同EDTA萃取時間下之各型態含
       量………………………………………………………………….127
表4-21 仁德土中各型態銅、鋅及鉛在不同EDTA萃取時間下之減少比
       例………………………………………………………………….128
表4-22 實驗室及現地土壤重金屬型態與萃取試驗結果比較………….129

 
圖 目 錄

圖1-1 重金屬污染土壤化學萃取復育之主要影響因子……………………3
圖1-2 主要研究架構及流程…………………………………………………4
圖3-1 現地試驗場址位置………………………………………………….42
圖3-2 湖內場址採樣區塊分佈…………………………………………….43
圖4-1 銅在各土壤中之Langmuir等溫吸附……………………………….60
圖4-2 銅在各土壤中之Freundlich等溫吸附…………………………….61
圖4-3 鋅在各土壤中之Langmuir等溫吸附……………………………….63
圖4-4 鋅在各土壤中之Freundlich等溫吸附…………………………….64
圖4-5 鉛在各土壤中之Langmuir等溫吸附……………………………….65
圖4-6 鉛在各土壤中之Freundlich等溫吸附…………………………….66
圖4-7 原始供試土壤中銅之化學型態分佈……………………………….69
圖4-8 原始供試土壤中鋅之化學型態分佈……………………………….70
圖4-9 原始供試土壤中鉛之化學型態分佈……………………………….70
圖4-10 不同pH值下銅在各供試土壤中之吸附情形……………………..73
圖4-11 不同pH值下鋅在各供試土壤中之吸附情形……………………..73
圖4-12 不同pH值下鉛在各供試土壤中之吸附情形……………………..74
圖4-13 去除有機質土壤在不同pH值下對銅的吸附情形………….…….75
圖4-14 去除有機質土壤在不同pH值下對鋅的吸附情形………………..76
圖4-15 去除有機質土壤在不同pH值下對鉛的吸附情形………………..76
圖4-16 不同pH值下銅在各原始土壤中之化學型態分佈…………………78
圖4-17 不同pH值下鋅在各原始土壤中之化學型態分佈…………………78
圖4-18 不同pH值下鉛在各原始土壤中之化學型態分佈…………………79
圖4-19 去除有機質土壤中銅之化學型態分佈……………………………80
圖4-20 去除有機質土壤中鋅之化學型態分佈……………………………81
圖4-21 去除有機質土壤中鉛之化學型態分佈……………………………81
圖4-22 人工添加銅污染土壤中銅有效性含量隨時間變化………………85
圖4-23 人工添加鋅污染土壤中鋅有效性含量隨時間變化………………85
圖4-24 人工添加鉛污染土壤中鉛有效性含量隨時間變化………………86
圖4-25 不同萃取劑在各萃取時間下對陳厝寮土中銅之萃取量…………94
圖4-26 不同萃取劑在各萃取時間下對陳厝寮土中鋅之萃取量…………94
圖4-27 不同萃取劑在各萃取時間下對陳厝寮土中鉛之萃取量…………95
圖4-28 不同萃取劑在各萃取時間下對將軍土中銅之萃取量……………95
圖4-29 不同萃取劑在各萃取時間下對將軍土中鋅之萃取量……………96
圖4-30 不同萃取劑在各萃取時間下對將軍土中鉛之萃取量……………96
圖4-31 不同萃取劑在各萃取時間下對二林土中銅之萃取量……………97
圖4-32 不同萃取劑在各萃取時間下對二林土中鋅之萃取量……………97
圖4-33 不同萃取劑在各萃取時間下對二林土中鉛之萃取量……………98
圖4-34 0.0001M EDTA萃取一小時之不同土壤中重金屬去除量…….…109
圖4-35 0.005M EDTA在各萃取時間下對現地土壤中銅、鋅及鉛之萃取
       量………………………………………………………………….121
圖4-36 0.005M EDTA在各萃取時間下對現地土壤中銅、鋅及鉛之萃取
       率………………………………………………………………….122


                                    

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2003-12-30公開

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