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研究生： 李芃葶
Li, Peng-Ting
論文名稱： 使用陰性-陽性離子型界面活性劑系統合成各種新奇形態中孔洞氧化矽
Synthesis of Mesoporous Silicas in Various Novel Morphologies Using Cationic-Anionic Binary Surfactant Mixtures
指導教授： 林弘萍
Lin, Hong-Ping
學位類別： 碩士
Master
系所名稱： 理學院 - 化學系
Department of Chemistry
論文出版年： 2014
畢業學年度： 102
語文別： 中文
論文頁數： 58
中文關鍵詞： 界面活性劑 、中孔洞氧化矽 、生物成礦
外文關鍵詞： Surfactant, Mesoporous silica, Biomineralization
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    • 自然界中有許多複雜的生物結構皆是藉由高度結合的有機物與無機物複合而成，如生物體中的骨骼、牙齒以及海洋中的矽藻、貝類等。有機－無機複合材料，是經由分子自組裝過程形成。分子自組裝的行為普遍存在於生物系統中，是各種複雜生物結構形成的基礎。本研究將此生物成礦之觀念應用於合成奈米結構氧化矽材料，期盼能合成出與自然界矽藻相似的型態構造。
    本研究所選用的有機模板為界面活性劑，無機物來源有四乙氧基矽烷(TEOS)或矽酸鈉sodium silicate, S.S.)溶液。由界面活性劑化學知，陽性－陰性離子型界面活性劑所組成的系統，可形成各種微胞結構和介尺度液晶相，適合作為合成中孔洞氧化矽的多樣性模板。此論文中採用的陽離子型界面活性劑為C16TAB，而選用的陰離子型界面活性劑為stearic acid或是SDS(sodium dodecyl sulfate)，藉由調整兩成份間的比例，形成的陽－陰離子型界面活性劑混合系統，在不同溫度、水量、pH值條件下，結合無機物(TEOS或S.S.)，製備出各種不同型態及結構的中孔洞氧化矽材料。
    本實驗主要分成兩個部分：一、以C16TAB陽離子型界面活性劑與stearic acid(硬脂酸,S.A.)製備紅血球狀中孔洞氧化矽；二、以C16TAB陽離子型界面活性劑與SDS製備纖維狀中孔洞氧化矽，此陽－陰離子型界面活性劑之混合系統不同莫耳比例下，分別可得空心纖維狀中孔洞氧化矽以及螺旋狀纖維中孔洞氧化矽。為探討各種實驗便因對氧化矽型態的影響，本實驗將針對陽－陰界面活性劑比例、反應pH值、反應溫度、無機物濃度等不同變因逐一討論，找出最佳合成條件，並整合其結果以推測合成機制。
    本實驗合成方法簡易，實驗再現性高，在適當反應條件下混合各成份，即可合成出結構完整、粒徑均勻、分散性佳的中孔洞氧化矽材料，對於自然界生物成礦的形成機制與理論，希望予以相當的參考價值。

    Molecular self-assembly behavior generally existing in the living systems is the basis of complex biological structures. In this thesis, we mimic the biomineralization to fabricate mesoporous silica materials in various morphologies and mesostructures. Based on surfactant chemistry, it is known that there are many mesophases and morphologies existing in the mixture of cation-anionic surfactant (i.e. catanionic surfactant). Therefore, the catanionic surfactant in different cationic/anionic surfactant ratios can be used as a versatile template to synthesize the mesoporous silica with spectacular morphologies. Actually, the morphology of the resulted mesoporous silica is dependent on the synthetic conditions (such as temperature, molar ratio(R) of the anion/cation surfactant, silica source and water content). As the R value is set to be around 0.4, red cell-like mesoporous silica was synthesized at pH5.5 and 40℃. Interestingly, after hydrothermal treatment, the center part gets hollow, and the donut-shape mesoporous silica was formed instead.
    Similarly, as the R value decreased to be 0.2, dendrimer-like mesoporous silica spheres formed at pH8.0 and 40℃. Due to the alkaline reaction condition, it is suitable for preaparing nano-metal/mesoporous silica materials for advanced applications. To fabricate mesoporous silica helical fibers, the optimal R value is around 0.15 under a reaction condition at pH of 1.5 and 55℃. After hydrothermal treatment, the mesoporous silica helical hollow fibers were produced. Furthermore, a homogeneous mixture of the mesoporous silica helical fibers and liquid crystal can be used to assemble a smart window.

    第一章　緒論 1 1.1 生物成礦(Biomineralization)的發展與研究 1 1.2 中孔洞材料 2 1.2.1中孔洞材料簡介 2 1.2.2中孔洞材料主要研究範疇 3 1.3 界面活性劑 4 1.3.1 界面活性劑基本性質 4 1.3.2 界面活性劑的分類 5 1.3.3 界面活性劑的行為 6 1.3.4 陰性－陽性離子型界面活性劑所組成的系統 8 1.4 無機物的基本概念 9 1.4.1 TEOS性質 9 1.4.2 矽酸鹽(sodium silicate, S.S)性質 12 1.4.3 研究成果簡介 14 第二章　實驗部分 15 2.1 化學藥品 15 2.2 樣品的合成方法 16 2.2.1紅血球狀中孔洞氧化矽的合成步驟 16 2.2.2纖維狀中孔洞氧化矽的合成步驟 16 2.2.3螺旋纖維狀中孔洞氧化矽的合成步驟 17 2.3儀器鑑定分析 18 2.3.1 熱重分析儀 (Thermogravimetric analysis；TGA ) 18 2.3.2掃描式電子顯微鏡 (Scanning Electron Microscopy；SEM) 19 2.3.3穿透式電子顯微鏡(Transmission Electron Microscopy ;TEM) 19 2.3.4 氮氣等溫吸附-脫附測量 (N2 adsorption/desorption isotherm) 19 2.3.5 紅外線光譜(Infrared Spectrometer) 19 2.3.6 X-射線粉末繞射光譜 (Powder X-Ray Diffraction) 19 2.3.7 X光能量散佈光譜儀(Energy Dispersive Spectrometer ;EDS ) 20 第三章　紅血球狀中孔洞氧化矽之合成研究 21 3.1 研究動機及實驗設計 21 3.2 結果與討論 22 3.2.1 紅血球狀中孔洞氧化矽的合成與鑑定 22 3.2.2　stearic acid/C16TAB 莫耳比 (S) 對紅血球狀中孔洞氧化矽型態的影響 24 3.2.3　合成pH值對紅血球狀中孔洞氧化矽型態的影響 26 3.2.4　TEOS量對紅血球狀中孔洞氧化矽型態的影響 27 3.2.5　其它 28 第四章　纖維狀中孔洞氧化矽之合成研究 34 Part I.　空心纖維狀氧化矽 34 4.1研究動機與實驗設計 34 4.2結果與討論 35 4.2.1　空心纖維狀中孔洞氧化矽的合成與鑑定 35 4.2.2　SDS /C16TAB莫耳比(S)對空心纖維狀中孔洞氧化矽型態的影響 36 4.2.3　合成pH值對空心纖維狀狀中孔洞氧化矽型態的影響 37 4.2.4　水量對空心纖維狀狀中孔洞氧化矽型態的影響 38 4.2.5　溫度對空心纖維狀狀中孔洞氧化矽型態的影響 39 4.2.6　矽酸鈉量對空心纖維狀狀中孔洞氧化矽型態的影響 41 Part II.　螺旋纖維狀氧化矽 42 4.3研究動機及實驗設計 42 4.4結果與討論 43 4.4.1　螺旋纖維狀中孔洞氧化矽的合成與鑑定 43 4.4.2 SDS/C16TAB (S)對螺旋纖維狀氧化矽中孔洞氧化矽型態的影響 45 4.4.3 合成pH值對螺旋纖維狀氧化矽中孔洞氧化矽型態的影響 47 4.4.4 溫度對螺旋纖維狀氧化矽中孔洞氧化矽型態的影響 48 4.4.5 不同界面活性劑系統所合成的螺旋纖維狀中孔洞氧化矽 49 結論 53 參考文獻 55

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    下載圖示 校內：2017-07-29公開
    校外：2017-07-29公開
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