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研究生： 陳文珊
Chen, Wen-Shan
論文名稱： 四級銨鹽對聚（N-乙烯吡咯烷酮）與十二烷基硫酸鈉交互作用影響之研究: 四級銨鹽碳鏈長度的影響
Influence of Quaternary Ammonium Salt on the Interaction between Poly(N- vinylpyrrolidone) and Sodium Dodecyl Sulfate: Effects of the Alkyl Chain Length of Quaternary Ammonium Salt
指導教授： 侯聖澍
Hou, Sheng-Shu
學位類別： 碩士
Master
系所名稱： 工學院 - 化學工程學系
Department of Chemical Engineering
論文出版年： 2011
畢業學年度： 99
語文別： 中文
論文頁數： 79
中文關鍵詞： 界面活性劑 、高分子 、四級銨鹽 、表面張力 、螢光探針
外文關鍵詞： SDS, PVP, quaternary ammonium bromide, fluorescence, Surface tension
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    • 本研究主旨為探討十二烷基硫酸鈉（SDS）、聚（N -乙烯基吡咯烷酮）（PVP）以及具對稱性的四級銨鹽（TAAB）之間的相互作用，並更進一步比較疏水基長度不同的四級銨鹽以及一般無機鹽類的添加結果。由於不同的四級銨鹽（TMAB、TEAB、TPAB和TBAB）其上分別帶有甲基、乙基、正丙基、正丁基等不同長度的烷基，這不僅造成各鹽類疏水性的差異，更影響了溶液中微胞、複合物等叢集結構的生成性質。實驗中藉由Pyrene螢光探針及表面張力實驗等方法測量三成分系統（SDS/PVP/TAAB）中高分子-界面活性劑複合物開始生成的臨界聚集濃度（cac），並且將cac測量值與溶液中不存在高分子時，兩成分系統（SDS/TAAB）中微胞開始生成的臨界微胞濃度（cmc）進行比較。
    在兩成分系統時，各鹽類與陰離子型界面活性劑（DS-）結合比率大小排序如下，NaCl ~ AB < TMAB < TEAB < TPAB < TBAB，且此因素直接影響微胞的cmc大小；但是鹽類與SDS的結合比率對於複合物生成的影響卻複雜許多，在形成複合物的過程中，SDS與PVP之間的交互作用為靜電引力和疏水效應，由於二者作用均不強，故使得其複合結構較微胞更為鬆散、且出現PVP鏈段部分淺層穿入SDS叢集群、部分包覆於叢集外圍之型態。故複合物的生成，可以考慮成一部分與PVP發生作用之微胞結構，其中鹽類的存在，可降低SDS頭基間的靜電斥力有助於複合物生成；然而直接與PVP作用的SDS卻需保有其陰電性。綜合考量上述兩點可知，陽離子與DS-的結合比率並非愈大愈有助於複合物生成，最直接的證據是TPAB、TBAB等結合比率較大之四級銨鹽的添加，反而阻礙複合物形成，使cac變大。
    根據前段結果可知，高分子與界面活性劑溶液中，不必然會生成複合物，其所生成的叢集物性質可藉由改變四級銨鹽的碳鏈長度及添加濃度調變成所需的型態。

    The interaction between poly(N-vinylpyrrolidone) (PVP) and sodium dodecyl sulfate (SDS) and symmetrical tetramethyl-, tetraethyl-, tetrapropyl-, and tetrabutylammonium bromides (TMAB, TEAB, TPAB, and TBAB, respectively), has been investigated by tensiometric and fluorescent techniques to determine the critical aggregation concentration (cac) of the surfactants in the presence of polymer. The cac values were compared to the values of the critical micelle concentration (cmc) of the surfactants in the absence of polymer.
    The cmc was found to decrease in the sequence: NaCl ~ AB > TMAB > TEAB > TPAB > TBAB. The data indicate that the degree of the conuterion binding is found to increase with the increasing size of the alkyl chain length of the tetraalkylammonium bromides (TAAB).
    However, the cac showed the different outcome. There is not the maximum value of cac in the TBAB experimental system. It implies that the degree of the conuterion binding is too large to form the complex.
    In three components system of TAAB/SDS/PVP, the NMR results show that SDS interacts with PVP, forming micelle-like clusters bound onto the polymer, and furthermore suggest that the SDS/PVP complex formation implies the synergic effects of the electrostatic attractions and the hydrophobic interaction. Both of them are weak influences, so the clusters are looser than micelle structures. It also hints that only the superficial layer of SDS aggregates is affected by the presence of PVP.

    總目錄 摘要 I Abstract II 致謝 III 總目錄 IV 表目錄 VI 圖目錄 VII 第一章 緒論 1 1-1引言 1 1-2研究動機與目的 1 第二章 文獻回顧 2 2-1界面活性劑系統 2 2-1-1界面活性劑簡介及分類 2 2-1-2界面活性劑之微胞形成 5 2-1-3臨界微胞濃度影響因素 6 2-1-4界面活性劑系統的表面張力行為 10 2-2高分子與界面活性劑系統 13 2-3鹽類、高分子與界面活性劑三成分系統 17 第三章 實驗原理 18 3-1表面張力測量原理 18 3-2螢光分光光度計測量原理 19 3-3核磁共振（NMR）測量原理 21 第四章 實驗操作及儀器設備 23 4-1實驗藥品及儀器設備 23 4-1-1實驗藥品 23 4-1-2測量儀器 24 4-1-3分析用器材 25 4-2實驗操作方法及待測樣品製備 26 4-2-1藥品純化 26 4-2-2螢光探針待測溶液製備 26 4-2-3表面張力待測溶液製備 29 第五章 結果與討論 30 5-1鹽類與界面活性劑兩成分系統 30 5-1-1表面張力對兩成分系統結果分析 30 5-1-2 Pyrene螢光探針對兩成分系統結果分析 34 5-1-3鹽類與界面活性劑兩成分系統統整 45 5-2鹽類、高分子與界面活性劑三成分系統 47 5-2-1表面張力對三成分系統結果整理 47 5-2-2 Pyrene螢光探針對三成分系統結果整理 53 5-2-3 NMR探討SDS/PVP之交互作用 59 5-2-4三成分系統之結果分析 62 5-2-5鹽類、高分子與界面活性劑三成分系統統整 72 第六章 結論 73 參考文獻 74 表目錄 表2-1反離子對臨界微胞濃度的影響 8 表2-2 TAA+與 DS-的結合比率(β)比較 9 表2-3 Pyrene探針於不同溶劑中的[I1/I3]py 15 表2-4 Pyrene探針於不同界面活性劑溶液中的[I1/I3]py 15 表4-1實驗藥品結構式 24 表4-2螢光光譜儀參數設定 25 表4-3螢光探針樣品之配藥母液(A0)於各階段時SDS濃度變化 28 表4-4螢光待測樣品之SDS濃度 28 表5-1兩成分添加系統cmc比較 37 表5-2陽離子之結晶半徑與水合半徑 39 表5-3兩成分添加系統於SDS濃度為10 mM時其[I1/I3]py測量值 40 表5-4兩成分系統影響因素列表 45 表5-5表面張力對於三成分系統臨界濃度判斷及吸附比率計算 50 表5-6三成分系統中，[I1/I3]py平緩區段值及叢集型態 54 表5-7螢光探針對於三成分系統臨界濃度判斷及吸附比率計算 58 表5-8各鹽類三成分系統之臨界濃度值（cac、cmcP） 62 表5-9 A類鹽之三成分系統中，SDS於PVP鏈段上吸附比率比較 64 表5-10不同界面活性劑與PVP間之交互作用比較 68 表6-1四級銨鹽添加對於SDS/PVP之間作用的影響 73 圖目錄 圖2-1陰離子型界面活性劑結構說明示意圖 3 圖2-2陽離子型界面活性劑結構說明示意圖 3 圖2-3聚乙二醇型非離子性界劑、多元醇型非離子性界劑 4 圖2-4兩性界面活性劑結構說明示意圖 4 圖2-5界面活性劑各項物化性質趨勢變化與cmc關係圖 5 圖2-6臨界微胞濃度與疏水基長度關係圖 6 圖2-7理想界面活性劑溶液表面張力隨濃度變化示意圖 11 圖2-8界面活性劑形成微胞時，溶液中及氣液界面的組成示意圖 11 圖2-9界面活性劑溶液含不純物時表面張力隨濃度變化示意圖 13 圖2-10 PEO/SDS之表面張力趨勢圖 13 圖2-11高分子/界劑溶液螢光譜圖之平原區示意圖 14 圖2-12 SDS/PVP溶液螢光探針光譜示意圖 16 圖2-13無機鹽類添加對於臨界濃度之影響 17 圖3-1表面張力測量示意圖 18 圖3-2 Pyrene螢光放光機制 19 圖4-1螢光探針待測樣品配置示意圖 (a)母液濃度、(b)流程圖 28 圖4-2表面張力待測樣品配置示意圖 (a)母液濃度、(b)流程圖 29 圖5-1兩成分系統 表面張力隨SDS濃度變化趨勢圖 30 (a)添加鹽類濃度為4.4 mM、(b)添加鹽類濃度為13.2 mM 30 圖5-2鹽類/SDS兩成分系統 表面張力縱向平移比較圖 31 (a)添加鹽類濃度為4.4 mM、(b)添加鹽類濃度為13.2 mM 31 圖5-3 Pyrene分子在界面活性劑溶液中所處位置示意圖 34 圖5-4兩成分系統 [I1/I3]py隨界面活性劑濃度變化示意圖 35 圖5-5兩成分系統 Pyrene特徵峰放光強度比值隨SDS濃度變化圖譜 (a)鹽類濃度為4.4 mM之 [I1/I3]py趨勢圖、(b) [IE/IM]py趨勢圖 36 (c)鹽類濃度為13.2 mM之 [I1/I3]py趨勢圖、(d) [IE/IM]py趨勢圖 36 圖5-6兩成分系統中各鹽類誘導之微胞結構示意圖、區域截圖 41 圖5-7 TBAB/SDS兩成分系統 [I1/I3]py 隨SDS濃度變化趨勢圖 (a) TBAB濃度為4.4 mM、(b) TBAB濃度為13.2 mM 43 圖5-8 TBAB/SDS兩成分系統微胞結構隨SDS濃度增加示意圖 43 圖5-9 SDS/PVP系統表面張力隨SDS濃度變化趨勢圖 (a)實際測量結果、(b)文獻圖譜整理 48 圖5-10鹽類/SDS/PVP三成分系統表面張力隨SDS濃度變化趨勢圖 (a)添加鹽類濃度為4.4 mM、(b)添加鹽類濃度為13.2 mM 49 圖5-11三成分系統 表面張力縱向平移比較圖 (a)添加鹽類濃度為4.4 mM、(b)添加鹽類濃度為13.2 mM 49 圖5-12 TBAB兩成分、三成分實驗系統表面張力隨SDS變化趨勢圖 (a) TBAB濃度為4.4 mM、(b) TBAB濃度為13.2 mM 52 圖5-13 SDS濃度變化對氣液界面組成之影響 (a)當量點之前的氣液界面示意圖、(b)當量點之後的液面示意圖 52 圖5-14鹽類/SDS/PVP三成分系統 叢集結構判斷示意圖 (a)兩成分系統、(b) SDS/PVP系統[I1/I3]py圖譜 53 圖5-15鹽類/SDS/PVP三成分系統 [I1/I3]py隨SDS濃度變化趨勢圖 (a)添加鹽類濃度為4.4 mM、(b)添加鹽類濃度為13.2 mM 55 圖5-16三成分系統[I1/I3]py隨界面活性劑濃度變化示意圖 (a)誘導複合物先出現之鹽類、(b)誘導微胞先出現之鹽類系統 55 圖5-17三成分系統於各階段形成之叢集結構 57 圖5-18 SDS/PVP系統之1H-NMR光譜 60 圖5-19 SDS/PVP系統之2-D NOESY空照圖 61 (a) SDS、PVP空間關係示意圖、(b) S3~S11官能基切片圖 61 圖5-20 TBAB/SDS/PVP實驗系統 [I1/I3]py 隨SDS濃度變化趨勢圖 (a) TBAB濃度為4.4 mM、(b) TBAB濃度為13.2 mM 65 圖5-21 SDS/PVP複合機制示意圖 (a)疏水作用、(b)靜電引力 66 圖5-22根據叢集機制判斷SDS/PVP複合物結構 (a)若疏水作用為複合結構主要形成因素、(b)若靜電引力為主因 69 圖5-23 TBAB阻礙SDS/PVP之間的交互作用 70 圖5-24 M+與DS-結合比率對複合物生成濃度(cac)之影響 (a)添加鹽類濃度為4.4 mM、(b)添加鹽類濃度為13.2 mM 71 圖5-25三成分系統之叢集型態隨SDS濃度變化趨勢圖 72

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    下載圖示 校內：2016-08-03公開
    校外：2016-08-03公開
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