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研究生: 吳宗德
Wu, Zong-De
論文名稱: 台灣地區大氣中衍生性氣膠之轉化速率推估及探討
Measurements of conversion rates of secondary aerosol in the ambient southern Taiwan
指導教授: 吳義林
Wu, Yee-Lin
學位類別: 碩士
Master
系所名稱: 工學院 - 環境工程學系
Department of Environmental Engineering
論文出版年: 2014
畢業學年度: 102
語文別: 中文
論文頁數: 217
中文關鍵詞: 衍生性氣膠硫酸根硝酸根有機碳轉化速率
外文關鍵詞: secondary aerosol, sulfate, nitrate, organic carbon, conversion rate
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  • 衍生性氣膠之主要成份例如硫酸根、硝酸根、有機碳等之形成與光化學反應有密切關係,因此本研究之目的在於探討南高屏空品區衍生性氣膠之形成速率。
    本研究分析全台環保署2013年PM2.5手動採樣之樣品,並探討其時間趨勢及空間分佈之季節變化,夏季平均PM2.5質量濃度為14.7±2.80μg/m3,硫酸根、硝酸根及銨根分別佔PM2.5總濃度之34.4%±3.39%、5.08%±2.19%及4.9%±1.61%,冬季平均PM2.5濃度為33.1±12.5μg/m3,硫酸根、硝酸根及銨根平均佔PM2.5總濃度之31.5%±4.63%、 12.8%±6.23%及11.6%±1.70%。時間趨勢方面PM2.5濃度、硝酸根及銨根之成份比例皆呈現夏季低、冬季高之趨勢,而硫酸根卻無明顯的時間趨勢變化,空間分佈的部份,PM2.5濃度由西向東遞減,夏季時,高濃度的區域在北部空品區,其餘三季則出現在中部至高屏空品區,硝酸根及銨根之空間分佈亦有此趨勢,於春、秋、冬三季,在中部至高屏空品區有較高之硝酸根及銨根之成份比例,夏季時,硝酸根於北部及高屏空品區有較低之成份比例,銨根之成份比例各地變化較大,整體而言由西往東遞減,硫酸根之空間分佈在春、秋、冬三季,在中部至高屏空品區有較低之成份比例,夏季之空間分佈變化則較大。銨鹽利用率之I、J值空間分佈頗為相似,夏季時,銨鹽利用率較高之區域皆為北部空品區,而於春、秋、冬三季則為中部空品區至高屏空品區等地,整體而言,全台夏季之I值皆小於2,冬春兩季,中部至高屏空品區之I值大於2,其餘地區之I值則皆小於2,秋季則只有高屏空品區之I值大於2,全台其餘地區之I值皆小於2,J值的部分,除了春季之美濃站及冬季之三義站大於1,其餘各季全台所有測站之J值皆小於1,顯示全台之銨根幾乎無法完全中和硫酸根及硝酸根。
    本研究於2014年2月12日至2月21日在善化、安南、台南、左營、仁武、大寮、小港、屏東及潮州總計九個測站同時進行PM2.5之周界採樣,並分析其水溶性離子及碳成份,再以逆軌跡模式模擬氣團之行經路徑,挑選案例並計算出兩測站行徑間衍生性氣膠之生成量,以傳輸時間推估其轉化速率;為了使轉化速率之推估更為精準,因此案例之挑選分為空間內插法及時間內插法。結果顯示空間內插法所推估之氮轉化速率、硫轉化速率及碳轉化速率分別為0.56%/hr、2.30%/hr及0.32%/hr,而時間內插法之氮轉化速率、硫轉化速率及碳轉化速率的平均值分別為0.42%/hr、1.62%/hr及0.23%/hr;比較兩方法間所推估之轉化速率之差異性,結果顯示兩方法之氮轉化速率相關性相當高,相關係數達0.978,在硫轉化速率則無明顯之相關性,但由於時間內插法資料筆數較少,因此有欠缺代表性之虞。分析轉化率與臭氧濃度、溫度及濕度之相關性,結果顯示無論是空間內插法或時間內插法所推估之轉化速率均與溫度及濕度之相關性皆不高,推估其可能原因為研究期間內溫度及濕度變化差異並不大,因此較不易顯示此兩因子之影響;而臭氧之影響,於空間內插法中有低度之正相關,而於時間內插法則無明顯之相關性,其可能原因為,時間內插法之資料筆數較少,以致於較不易探討轉化速率與影響因子之相關性。

    The main components of secondary aerosol such as sulfate、nitrate、organic carbon that are closely related with the photochemical reaction. The purposes of this study are to analyze the chemical compositions and to measure the conversion rate of secondary aerosol in the ambient Taiwan. This study analyzes the Taiwan EPA 2013 PM2.5 samples of manual samplings and explores the variation patterns of temporal and spatial distributions. In temporal trends, PM2.5 concentrations and the fractions of nitrate and ammonium were smaller in summer and greater in winter. However sulfate did not have significant seasonal variations. In the spatial distributions, PM2.5 concentrations decreased from west to east. During the summer, the region of high concentrations of PM2.5 was in the northern Taiwan, and high concentration zone was in the Kaohsiung-Pingtung for the other periods. This study was simultaneously sampling the PM2.5 at nine sites in the Kaohsiung-Pingtung during 2014 February 12 to February 21, and analyze its water-soluble ions and carbon composition, and then use the back trajectory model to simulate the path of air mass, selecting cases and calculate the generated secondary aerosol concentration between the two sites, using the time of transportation between two sites to measure the conversion rate. The result of spatial interpolation method in conversion rates of NOx to NO3-、SO2 to SO42-and NMHC to carbon was 0.56%/hr、2.30%/hr and 0.32%/hr, and the result of temporal interpolation method in conversion rates was 0.42%/hr、1.62%/hr and 0.23%/hr.

    摘 要 ii Extended Abstract iv 誌謝 vii 第0章 目錄 I 第1章 前言 1 1.1 研究緣起 1 1.2 研究目的 3 第2章 文獻回顧 4 2.1 大氣細懸浮微粒 4 2.1.1 大氣懸浮微粒定義、來源及特性 4 2.2 原生性及衍生性氣膠之定義 9 2.2.1 原生性氣膠 9 2.2.2 衍生性氣膠 10 2.2.3 原生性與衍生性氣膠之判定 13 2.3 台灣地區PM2.5組成成份探討 17 2.3.1 台灣PM2.5組成成份相關研究概況 17 2.3.2 台灣PM2.5空間分布探討 26 2.4 轉化機制探討 28 2.4.1 大氣中的二氧化硫(SO2) 28 2.4.2 大氣中氮氧化物 30 2.4.3 二次衍生有機碳之探討 32 2.4.4 轉化速率文獻整理 37 2.5 逆軌跡模式介紹 40 2.5.1 模式原理 40 2.5.2 文獻中逆軌跡之研究 41 第3章 研究方法 42 3.1 研究架構 42 3.2 高污染季節細懸浮微粒手動採樣 43 3.2.1 採樣規劃 43 3.2.2 採樣地點概況 45 3.2.3 採樣與分析方法 59 3.2.4 品保品管作業方法 61 3.3 環保署手動測站數據整理及樣品分析 66 3.3.1 手動測站 66 3.3.2 手動監測儀器介紹 67 3.4 推估逆軌跡線上衍生性成份生成速率 67 3.4.1 平行比對 67 3.4.2 基本資料之收集與處理結果 68 3.4.3 逆軌跡模式模擬 69 3.4.4 氣團軌跡線的建立與分析 69 3.4.5 衍生性氣膠之計算 70 3.4.6 衍生性氣膠之形成速率 71 第4章 結果與討論 74 4.1 台灣地區衍生性氣膠時空分佈 74 4.1.1 分析結果概況 74 4.1.2 PM2.5濃度時空分佈 108 4.1.3 水溶性離子(硫酸根、硝酸根、銨根)時空分佈 113 4.1.4 銨鹽利用率(I值、J值)時空分佈 128 4.1.5 氯鹽損失時空分佈 139 4.1.6 同風向比較(北風、南風) 144 4.2 高污染季節細懸浮微粒手動採樣 149 4.2.1 監測期間環境背景說明 150 4.2.2 品保品管結果 162 4.2.3 平行比對結果 164 4.2.4 高污染季節細懸浮微粒手動採樣結果 166 4.2.5 轉化速率案例挑選及計算結果 172 4.2.6 轉化速率空間分佈以及時間趨勢 182 4.2.7 轉化速率之影響因子 187 4.2.8 影響因子與轉化速率之相關性探討 188 4.2.9 轉化速率機制探討 194 4.2.10 研究假設對於轉化速率之誤差影響 197 第5章 結論與建議 202 5.1 結論 202 5.2 建議 205 第6章 參考文獻 206

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    林建宏,「大氣懸浮微粒濃度及化學組成與氣象因子變異關聯性研究」,國立成功大學環境工程學系碩士論文(2008)
    蔡怡君,「不同地區懸浮微粒成分特徵之觀測與模擬分析研究」,國立雲林科技大學環境與安全衛生工程系碩士班碩士論文(2008)
    尤高博,「市區秋季之大氣氣膠化學組成與粒徑分布之特性研究」,嘉南藥理大學環境工程與科學系碩士論文(2012)
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    陳建隆,「台灣地區原生污染物及二次氣膠之分析與模擬暨氣狀污染物垂直剖面之觀測」,國立中興大學環境工程學系博士論文(2003)。
    張佳瑄,「亞洲氣膠特性實驗-台灣北海岸春季氣膠光學特性」,國立中央大學環境工程學系碩士論文(2001)。

    下載圖示 校內:2016-08-29公開
    校外:2016-08-29公開
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