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研究生：	林智毅 Lin, Chih-Yi
論文名稱：	氧化亞銅的性質研究與鈣鈦礦太陽能電池之應用 Research of copper (I) oxide and application of perovskite solar cell
指導教授：	黃榮俊 Huang, J.C.A
學位類別：	碩士 Master
系所名稱：	理學院 - 物理學系 Department of Physics
論文出版年：	2016
畢業學年度：	104
語文別：	中文
論文頁數：	86
中文關鍵詞：	氧化亞銅、鈣鈦礦、大面積太陽能電池、透明導電膜
外文關鍵詞：	Cu2O, Perovskite, Large-scale solar cell, TCO
相關次數：	點閱：72 下載：7
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本實驗利用離子束濺鍍 (Ion Beam Sputter, IBS)成長氧化亞銅薄膜，氧化亞銅以銅靶通以氬氣混和氧氣濺鍍而成，並進行氧化亞銅的特性研究，包含了:XRD、SEM、PL、XPS等等。氧化亞銅為一種P型材料，並具有良好的電學性質，所以我們將氧化亞銅應用在鈣鈦礦太陽能電池上充當電洞傳輸材料 (Hole Transport Material, HTM)，而由效率量測知道結構如:FTO/TiO2/Perovskite/Spiro-OMeTAD/Cu2O/Ag比起一般標準元件: FTO/TiO2/Perovskite/Spiro-OMeTAD/Ag在短路電流密度(Shortcut Current Density, Jsc)上提升約7mA/cm^2、能量轉換效率 (Power Conversion Efficiency, PCE)上約有2.5%的提升。
除此之外利用氧化亞銅製作大面積的太陽能電池元件及製作P型的透明導電膜也是本實驗探討的重點。而本實驗中大面積的電池元件工作面積為2cm^2，效率為8.2%，利用氧化亞銅做為P型的透明導電膜的雙面透光元件，FTO面入光效率為12.04%、氧化亞銅面入光效率為4.94%。

In this research, we manufactured Cu2O films by copper target sputtered with Argon mixed Oxygen by Ion Beam Sputter (IBS) system. We analyzed the characteristics of Cu2O by XRD, SEM, PL, XPS…etc. Cu2O is a P-type material, and process a well electrical properties. Base on these properties, we applied Cu2O as a hole transport material to perovskite solar cell. After measuring the power conversion efficiency, the shortcut current density and power conversion efficiency enhanced by approximately 7mA/cm^2 and 2.5% compared with the structure (FTO/TiO2/Perovskite/Spiro-OMeTAD/Cu2O/Ag) and standard structure (FTO/TiO2/Perovskite-/Spiro-OMeTAD/Ag).
In addition, we applied Cu2O to manufacture the large-scale devices and P-type Transparent Conducting Oxide (TCO). In this research, the effective area of large-scale device is 2cm^2 and the efficiency is 8.2%. Using Cu2O as p-type TCO to manufacture bifacial device, the light enter the surface of FTO and Cu2O has efficiency 12.04% and 4.94%.

總目錄
中文摘要----------------------------------------------------------Ⅰ
英文摘要----------------------------------------------------------Ⅱ
致謝----------------------------------------------------------------Ⅹ
總目錄----------------------------------------------------------ⅩⅠ
表目錄----------------------------------------------------------ⅩⅤ
圖目錄-------------------------------------------------------ⅩⅤⅠ
第一章 緒論-------------------------------------------------------1
1.1 前言-----------------------------------------------------1
1.2 研究動機與目的-------------------------------------------2
第二章 相關理論與文獻回顧----------------------------------4
2.1 太陽能電池原理與基本參數介紹-----------------------------4
    2.1.1 半導體的光吸收-------------------------------------4
    2.1.2 光生伏特效應 (Photovoltaic effect)-----------------5
    2.1.3 太陽能電池的轉換效率與重要參數---------------------6
2.2 鈣鈦礦 (CH3NH3PbI3, Perovskite)的特性----------------------7
2.3 鈣鈦礦太陽能電池的基本構造與發展-------------------------9
2.4 以氧化亞銅作為電洞傳輸層的鈣鈦礦太陽能電池文獻回顧------13

第三章 實驗方法與分析儀器--------------------------------16
3.1 實驗流程------------------------------------------------16
3.2 製程設備------------------------------------------------18
    3.2.1離子束濺鍍系統 (Ion beam sputter, IBS)-------------18
    3.2.2 手套箱與簡易手套箱--------------------------------22
    3.2.3 旋轉塗佈機 (Spin coater)--------------------------23
    3.2.4 快速熱退火爐	(Rapid Thermal Annealing, RTA)------23
3.3 實驗操作------------------------------------------------24
    3.3.1氧化亞銅的製程-------------------------------------24
    3.3.2 鈣鈦礦太陽能電池標準元件與以氧化亞銅作為電洞傳輸層的 
          鈣鈦礦太陽能電池元件製成--------------------------25
3.4 實驗量測儀器--------------------------------------------30
    3.4.1 X-ray繞射儀 (XRD)---------------------------------30
    3.4.2 掃描式電子顯微鏡 (Scanning Electron Microscopy, SEM)
          --------------------------------------------------32
    3.4.3 光激螢光激發光譜儀 (Photoluminescence, PL)--------33
    3.4.4 電性霍爾量測--------------------------------------34
    3.4.5 原子力顯微鏡 (Atomic force microscope, AFM)-------36
    3.4.6 紫外/可見光光譜 (Ultraviolet/visible spectroscopy)36
    3.4.7 拉曼光譜儀 (Raman spectra)------------------------37
    3.4.8 X光光電子能譜儀 (X-ray photoelectron spectroscopy, 
          XPS)----------------------------------------------37
    3.4.9 歐傑電子能譜儀 (Auger Electron Spectroscopy, AES)-39
    3.4.10 X光吸收光譜 (X-ray Absorption Spectroscopy, XAS)-40
    3.4.11 I-V效率量測--------------------------------------41
    3.4.12 光電轉換效率 (Incident Photon-to-electron 
           Conversion Efficiency, IPCE)---------------------42
第四章 實驗結果與討論--------------------------------------43
4.1 IBS以銅靶通氧對於不同氧氣比例的外觀變化-----------------43
4.2 以IBS成長氧化亞銅的XRD分析----------------------------45
4.3 以RTA快速熱退火Cu之XRD分析---------------------------46
4.4 氧化亞銅SEM分析----------------------------------------47
4.5 室溫光激螢光光譜分析------------------------------------50
4.6 氧化亞銅的電性量測--------------------------------------52
4.7 拉曼光譜量測--------------------------------------------53
4.8 XPS量測-------------------------------------------------55
4.9 AES量測-------------------------------------------------58
4.10 XAS量測------------------------------------------------59
4.11 AFM量測------------------------------------------------63
4.12 穿透率量測---------------------------------------------64
4.13 不同HTM結構之鈣鈦礦太陽能電池-------------------------65
4.14 氧化亞銅鈣鈦礦太陽能電池元件SEM剖面圖-----------------68
4.15 標準元件與標準元件+50% 5min氧化亞銅元件比較------------70
4.16標準元件與標準元件+40% 5min氧化亞銅元件比較------------73
4.17 大面積元件製作與量測-----------------------------------76
4.18 以氧化亞銅做為透明導電氧化物 (Transparent Conducting Oxides, TCO)薄膜的雙面透光元件------------------------------79
第五章 結論-----------------------------------------------------82
參考文獻----------------------------------------------------------85
 
表目錄
[表2-3-1] 以MAPbI3為主的鈣鈦礦太陽能電池發展----------------12
[表2-4-1] 不同的電洞傳輸材料元件效率表----------------------13
[表2-4-2] 不同厚度氧化亞銅對太陽能電池效率的影響------------14
[表4-6-1] 通氧比例40%及50%氧化亞銅霍爾量測結果表-----------53
[表4-13-1]不同HTM結構之鈣鈦礦太陽能電池I-V量測結果表------66
[表4-15-1] 從[圖4-15-2]中得到的參數表----------------------72
[表4-15-2] 標準元件與50%通氧比例元件量測統計結果表---------73
[表4-16-1] 從[圖4-16-1]中得到的參數表----------------------74
[表4-16-2] 標準元件與40%通氧比例元件量測統計結果表---------76
[表4-17-1] 從[圖4-17-2]中得到的結果表----------------------78
[表4-18-1] 由[圖4-18-2]中得到的結果表----------------------80
 
圖目錄
[圖1-2-1] 鈣鈦礦、Spiro-OMeTAD、氧化亞銅的能帶示意圖---------3
[圖2-1-1] P-N結及空乏區形成示意圖---------------------------5
[圖2-1-2] 光生伏打效應原理示意圖-----------------------------6
[圖2-1-3] 太陽能電池的I-V特性示意圖-------------------------7
[圖2-2-1] 鈣鈦礦結構示意圖-----------------------------------8
[圖2-2-2] 鈣鈦礦族的能帶示意圖-------------------------------9
[圖2-3-1] 近代鈣鈦礦太陽能電池效率發展圖--------------------10
[圖2-3-2] 電子傳輸及電洞傳輸層工作原理示意圖----------------11
[圖2-3-3] Spiro-OMeTAD結構圖-------------------------------11
[圖2-4-1] 不同電洞傳輸材料對於太陽能電池的變化模擬圖--------15
[圖3-1-1] 氧化亞銅製程與分析流程圖--------------------------16
[圖3-1-2] 鈣鈦礦太陽能電池元件製作與分析流程圖--------------17
[圖3-2-1] 離子束濺鍍系統之俯視示意圖------------------------18
[圖3-2-2] 離子束發射源結構示意圖----------------------------20
[圖3-2-3] 手套箱--------------------------------------------22
[圖3-2-4] 簡易手套箱----------------------------------------22
[圖3-2-5] 快速熱退火爐 (RTA)--------------------------------23
[圖3-3-1]標準元件剖面示意圖---------------------------------26
[圖3-3-2]加入氧化亞銅層的元件剖面示意圖---------------------26
[圖3-4-1] X-ray繞射原理------------------------------------30
[圖3-4-2] X-ray繞射示意圖----------------------------------31
[圖3-4-3] 光激螢光原理示意圖--------------------------------33
[圖3-4-4] PL實驗裝置及配件功能示意圖-----------------------34
[圖3-4-5] 電性霍爾量測樣品俯視示意圖------------------------35
[圖3-4-6] 國家同步輻射中心XPS機台--------------------------38
[圖3-4-7] I-V量測組件配置圖--------------------------------41
[圖3-4-8] IPCE量測組件配置圖-------------------------------42
[圖4-1-1] 不同通氧比例對以IBS成長銅30分鐘的外觀比較-------44
[圖4-2-1] 以IBS成長不同通氧比例之XRD圖--------------------45
[圖4-3-1] 以RTA快速熱退火Cu之不同溫度XRD分析圖-----------46
[圖4-4-1] 通氧比例50%氧化亞銅俯視SEM圖--------------------47
[圖4-4-2] 通氧比例50%氧化亞銅成長30分鐘剖面SEM圖---------48
[圖4-4-3] 通氧比例60%氧化亞銅俯視SEM圖--------------------48
[圖4-4-4] 通氧比例60%氧化亞銅成長30分鐘剖面SEM圖---------49
[圖4-5-1] 通氧比例50%的氧化亞銅PL量測圖-------------------50
[圖4-5-2] 通氧比例60%的氧化亞銅PL量測圖-------------------51
[圖4-6-1] 40%通氧比例氧化亞銅霍爾量測B-R圖-----------------52
[圖4-6-2] 50%通氧比例氧化亞銅霍爾量測B-R圖-----------------53
[圖4-7-1] 銅及氧化亞銅拉曼量測結果--------------------------54
[圖4-8-1] 通氧比例40%的XPS分析結果------------------------55
[圖4-8-2] 通氧比例50%的XPS分析結果------------------------56
[圖4-8-3] 通氧比例60%的XPS分析結果------------------------56
[圖4-9-1] 各樣品的AES量測----------------------------------58
[圖4-10-1] 各樣品的XAS量測結果-----------------------------59
[圖4-10-2] 各樣品XANES圖-----------------------------------59
[圖4-10-3] EXAFS結果轉換成K空間圖-------------------------60
[圖4-10-4] EXAFS結果轉換成R空間圖-------------------------60
[圖4-11-1] ITO基板成長氧化亞銅前/後AFM圖------------------63
[圖4-12-1] 不同厚度氧化亞銅穿透率量測圖---------------------64
[圖4-13-1] 不同HTM結構之鈣鈦礦太陽能電池I-V效率及暗電流量測圖----------------------------------------------------------66
[圖4-13-2] 不同HTM結構之鈣鈦礦太陽能電池IPCE量測圖--------67
[圖4-14-1] 氧化亞銅鈣鈦礦太陽能電池元件SEM剖面圖-----------69
[圖4-15-1] 一般元件設計俯視示意圖---------------------------70
[圖4-15-2] 標準元件與50%通氧比例氧化亞銅元件中最好元件的I-V效率圖------------------------------------------------------71
[圖4-15-3] 標準元件與50%通氧比例氧化亞銅元件中最好元件的IPCE量測--------------------------------------------------------72
[圖4-16-1] 標準元件與40%通氧比例氧化亞銅元件中最好元件的I-V效率圖------------------------------------------------------74
[圖4-16-2] 標準元件與40%通氧比例氧化亞銅元件中最好元件的IPCE量測--------------------------------------------------------75
[圖4-17-1] 大面積元件俯視示意圖-----------------------------77
[圖4-17-2] 大面積元件效率量測結果圖-------------------------78
[圖4-17-3] 大面積元件效率IPCE量測--------------------------78
[圖4-18-1] 雙面透光元件俯視示意圖---------------------------79
[圖4-18-2] 雙面透光元件雙面效率量測結果圖-------------------80 

                                    

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校內：2019-07-18公開
校外：2019-07-18公開

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