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研究生: 洪聆強
Houng, Ling-Chung
論文名稱: 磺酸基化聚醚醚酮摻合物薄膜:製備、構造與性質
Sulfonated Poly(etheretherketone) Hybride Membranes : Preparation, Morphology and Properties
指導教授: 陳雲
Chen, Yun
共同指導教授: 郭人鳳
Kuo, Jen-Feng
學位類別: 碩士
Master
系所名稱: 工學院 - 化學工程學系
Department of Chemical Engineering
論文出版年: 2011
畢業學年度: 99
語文別: 中文
論文頁數: 95
中文關鍵詞: 有機/無機複合薄膜磺酸化二氧化矽顆粒磺酸化聚醚醚酮直接甲醇燃料電池
外文關鍵詞: sulfonated silica, organic/inorganic composite membranes, sulfonated poly(ether ether ketone) (SPEEK), direct methanol fuel cell (DMFC)
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  • 本研究合成含有磺酸基團、一級胺基團與二級胺基團的磺酸化二氧化矽顆粒SA-380,以傅立葉紅外線光譜儀、穿透式電子顯微鏡、29Si 固態核磁共振光譜儀以及元素分析儀鑑定SA-380。
    將SA-380與高磺酸化程度的SPEEK(DS = 90%)和SPEEK(DS = 53 %)進行混摻,製備一系列有機/無機複合薄膜,由SEM圖譜和DSC數據證明,無機物SA-380與高分子間有分子間作用力,並在高分子主體內呈現出蜂巢網狀結構,然而隨著摻混物的增加,薄膜內的親水通道也隨之變大,造成明顯的甲醇穿透造成的直接甲醇燃料電池效能低下,或許可以再藉由調整SPEEK的磺酸化程度以及混摻物的含量來得到良好的甲醇阻隔能力與直接甲醇燃料電池效能。

    Sulfonated silica particles (SA-380) which contains sulfonic, primary amino and secondary amino group are synthesized in this stuty. And the modified silica particles are characterized by FT-IR, TEM, 29Si solid state NMR and elemental analyzer.

    SA-380 and sulfonated poly(ether ether ketone) (SPEEK) with high degree of sulfonation (DS = 90% ) are blended with SPEEK (DS = 53%) to prepare a series of organic/inorganic composite membranes. All the composite membranes demonstrate honeycomb like structure. And the DSC data improve that there is strong interaction between SA-380 and SPEEK. The interaction leads SA-380 to show homogeneous honeycomb like network dispersion. However, the blending materials possess the composite membrane with serious methanol crossover and lower the direct methanol fuel cell (DMFC) performance.

    Maybe the composite membrane could be improved by adjusting the degree of sulfonation of SPEEK or the amount of blending materials in the future.

    摘要 I Abstract II 誌謝 III 目錄 VI 表目錄 IX 圖目錄 X 第一章 緒論 1 第二章 燃料電池簡介 3 2-1 燃料電池的發展[1] 3 2-2 燃料電池的優點[1,2] 5 2-3 燃料電池的分類[1~3] 6 2-3-1 磷酸燃料電池(PAFC) 6 2-3-2 鹼性燃料電池(AFC) 8 2-3-3 熔融碳酸鹽燃料電池(MCFC) 9 2-3-4 固態氧化物燃料電池(SOFC) 11 2-3-5 高分子電解質膜燃料電池(PEMFC) 13 2-3-6 直接甲醇燃料電池(DMFC) 15 2-4 原理及文獻回顧 17 2-4-1 燃料電池熱力學[3,7] 17 2-4-2 熱力學第一定律 17 2-4-3 熱力學第二定律 18 2-4-4 燃料的反應焓 19 2-4-5 吉布斯自由能與電能的關係 20 2-4-6 吉布斯自由能與電壓的關係 21 2-4-7 能斯特方程式(Nernst equation) 22 2-4-8 燃料電池的效率 24 2-4-9 真實的燃料電池效率 25 2-5 燃料電池動力學[3,7] 27 2-5-1 化學反應與電流密度的關係 27 2-5-2 平衡下的反應電動勢:伽伐尼電動勢 (Galvani potentials) 30 2-5-3 活化過電位:巴特勒-沃爾默方程式(Butler-Volmer equation) 32 2-5-4 濃度過電位 35 2-5-5 歐姆過電位 38 2-5-6 燃料電池的電壓效率與極化曲線 39 2-6 文獻回顧 42 2-6-1 高分子電解質膜介紹[4] 42 2-6-2 高分子電解質膜的質子傳導機制[8] 43 2-6-3 高分子電解質膜的種類 44 2-6-4 磺酸化全氟化合物高分子(poly(perfluorosulfonic acid), PSFA) [4] 45 2-6-5 碳氫高分子(hydrocarbon polymer) 46 2-6-6 有機/無機複合薄膜 (organic/inorganic hydrid membrane) 51 2-7研究動機 54 第三章 實驗內容 56 3-1 實驗藥品 56 3-2 實驗儀器 57 3-3 合成步驟 60 3-3-1 磺酸化高分子SPEEK合成步驟 60 3-3-2 磺酸化二氧化矽合成 61 3-3-3 薄膜製備 63 第四章 結果與討論 64 4-1 高分子結構鑑定 64 4-2 磺酸化fumed silica SA-380鑑定 66 4-2-1 FT-IR 66 4-2-2 TEM 68 4-2-3 29Si solid state NMR[36] 71 4-2-4 元素分析 (EA) 73 4-3 高分子電解質膜特性探討與分析 74 4-3-1 FT-IR[28, 35] 75 4-3-2 含水率(water uptake) 77 4-3-3 複合電解質膜型態 79 4-3-4 熱性質分析 83 4-3-5 質子導電度與極化曲線 87 第五章 結論 90 引用文獻 92

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    下載圖示 校內:2013-08-26公開
    校外:2013-08-26公開
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