簡易檢索 / 詳目顯示

研究生: 李彥廷
Li, Yen-Ting
論文名稱: 以聚乙烯胺相轉移製備水溶性硒化鎘/硒化硫量子點
Transfer of Hydrophobic CdSe/CdS Core/Shell Quantum Dots from Organic to Aqueous Phase by Poly(vinylamine)
指導教授: 侯聖澍
Hou, Sheng-Shu
學位類別: 碩士
Master
系所名稱: 工學院 - 化學工程學系
Department of Chemical Engineering
論文出版年: 2009
畢業學年度: 97
語文別: 中文
論文頁數: 124
中文關鍵詞: 聚乙烯胺硒化鎘量子點相轉移
外文關鍵詞: CdSe/CdS, Poly(vinylamine), quantum dots, phase transfer
相關次數: 點閱:72下載:1
分享至:
查詢本校圖書館目錄 查詢臺灣博碩士論文知識加值系統 勘誤回報
  • 本研究中使用TOPO(Trioctylphosphine oxide)作為穩定劑以高溫法製備低晶格缺陷和高結晶度的硒化鎘量子點,使用四層硫化鎘包覆量子點(CdSe/CdS)以維持硒化鎘發光效率,使用聚乙烯胺(Poly(vinylamine)、PVAm)做為相轉移劑將量子點導入水相。PVAm為電解質高分子,藉由調控水溶液酸鹼值和水溶液離子強度,改變高分子鏈上電荷密度,進而調整高分子群集於溶液中形態,討論高分子結構對於量子點光學性質的變化,並觀察不同高分子和量子點比例比較不同群集條件對於量子點發光性質的影響。由於量子點的穩定性為其應用上的最大考量,因此使用熱穩定性觀察不同溶液條件和不同聚乙烯胺比例對於量子點穩定性的影響。

    In this work, we have synthesized the CdSe/CdS core shell quantum dots(QDs)in organic phase using TOPO as a capping agent. The CdSe/CdS NCs were then transferred to the aqueous phase using poly(vinylamine)(PVAm)as the stabilizer. Through the transfer procedure, QDs prepared from TOPO can retain their high quantum yield in water. The parameters that affect the photoluminescent properties such as the –NH2 amount and pH and ionic strength of the solutions have been systematically investigated.
    The stability of QDs is most important for application of QDs in the aqueous. We also make an experiment of etching of QDs by 80 C in dark surrounding to observe the effect of QDs for different parameters.

    中文摘要 I Abstract II 誌謝 III 總目錄 IV 表目錄 VII 圖目錄 VIII 圖目錄 VIII 壹、緒論 1 1-1 前言 1 1-1-1 奈米 1 1-1-2 半導體奈米晶體之製作與應用 4 1-1-3 硒化鎘(CdSe)膠體溶液 7 1-2 研究動機與目的 8 貳、文獻回顧 12 2-1 半導體量子點性質介紹 12 2-1-1 量子侷限效應(Quantum confine effect) 15 2-1-2 表面效應 16 2-1-3 光學性質 18 2-1-4 量子點發光原理 21 2-2量子點膠體溶液之合成 24 2-3 高分子穩定劑 29 2-3-1 兩性高分子(amphiphilic polymer) 29 2-3-2 多穩定基高分子(Multidentate Polymer) 31 2-3-3 LBL(layer-by-layer)結構 35 2-4 Core/Shell奈米粒子選擇與製備 38 2-4-1 量子點核的物理和電子上的限制 38 2-4-2 殼的形式 39 2-4-3 結晶錯位的影響 41 2-4-4 硒化鎘TypeⅠ結構光學性質 44 2-5 CdSe/CdS量子點熱穩定性 45 2-6 量子效率 50 2-7 PVAm 性質介紹 52 參、實驗部份 56 3-1 實驗藥品 56 3-2 實驗器材 58 3-3 實驗步驟 60 3-3-1 合成聚乙烯胺poly(vinylamine)(PVAm) 60 3-3-2 硒化鎘奈米粒子製備(CdSe nanoparticles)之製備 63 3-3-4 量子點相轉移 66 肆、結果與討論 68 4-1 硒化鎘量子點光學性質 68 4-1-1 製備硒化鎘水溶液 68 4-1-2 CdSe/CdS量子點與NH2比例的影響 70 4-1-3 硒化鎘水溶液的酸鹼值影響 77 4-1-4 水溶液離子強度對硒化鎘影響 87 4-2 小粒徑硒化鎘水溶液 90 4-2-1 硒化鎘與氨基比例的影響 91 4-2-2 小粒徑硒化鎘水溶液酸鹼值的影響 95 4-2-3 水溶液離子強度對硒化鎘(2.6 nm)影響 97 4-3量子點熱穩定性 104 4-3-1 探討硒化鎘量子點水溶液其熱穩定性 104 4-3-2 不同NH2比例硒化鎘量子點熱穩定性 111 伍、結論 116 陸、參考列表 118 自述 124

    [1] O’Brien, P.; Pickett, N. L. Chem. Mater. 2001, 13, 3843.
    [2] Greenham, N. C.; Peng, X.; Alivisatos, A. P. Phys. Rev. B, 1996, 54, 17628.
    [3] Huynh, W. U.; Dittmer, J. J.; Alivisatos, A. P. Science 2002, 295, 2425.
    [4] Peng, X.; Schlamp, M. C.; Kadavanich, A. V.; Alivisatos, A. P. J. Am. Chem. Soc. 1997, 119, 7019.
    [5] Klimov, V. I.; Mikhailovsky, A. A.; Xu, S.; Malko, A.; Hollingsworth, J. A.; Leatherdale, C. A.; Eisler, H.-J.; Bawendi, M. G. Science, 2000, 290, 314.
    [6] Mattoussi, H.; Mauro, J. M.; Goldman, E. R.; Anderson, G. P.; Sundar, V. C.; Mikulec, F. V.; Bawendi, M. G. J. Am. Chem. Soc. 2002, 122, 12142.
    [7] Gerion, D.; Parak, W. J.; Williams, S. C.; Zanchet, D.; Micheel, C. M.; Alivisatos, A. P. J. Am. Chem. Soc. 2002, 124, 7070.
    [8] Bruchez, M. J.; Moronne, M.; Gin, P.; Weiss, S.; Alivisatos, A. P. Science 1998, 281, 2013.
    [9] Chan, W. C. W.; Nie, S. Science 1998, 281, 2016.
    [10] Qian, H.; Li, L.; Ren, J. Materials Research Bulletin 2005, 40, 1726.
    [11] Murray, C. B.; Noms, D. J.; Bawendi, M. G. J. Am. Chem. Soc. 1993, 115, 8706.
    [12] Peng, Z. A.; Peng, X. J. Am. Chem. Soc. 2001, 123, 183.
    [13] Li, J. J.; Wang, Y. W.; Guo, W.; Keay, J. C.; Mishima, T. D.; Johnson, M. B.; Peng, X. J. Am. Chem. Soc. 2003, 125, 12567.
    [14] Mekis, I.; Talapin, D. V.; Kornowski, A.; Haase, M.; Weller, H. J. Phys. Chem. B 2003, 107, 7454.
    [15] Asokan, S.; Krueger, K. M.; Alkhawaldeh, A.; Carreon, A. R.; Mu, Z.; Colvin, V. L.; Mantzaris, N. V.; Wong, M. S. Nanotechnology 2005, 16, 2000.
    [16] Aldana, J.; Wang, Y. A.; Peng, X. J. Am. Chem. Soc. 2001, 123, 8844.
    [17] Wang, Y. A.; Li, J. J.; Chen, H.; Peng, X. J. Am. Chem. Soc. 2002, 124, 2293.
    [18] Kalyuzhny, G.; Murray, R. W. J. Phys. Chem. B 2005, 109, 7012.
    [19] Li, R.; Lee, J.; Yang, B.; Horspoo, D. N.; Aindow, M.; Papadimitrakopoulos, F. J. Am. Chem. Soc. 2005, 127, 2524.
    [20] Talapin, D. V.; Rogach, A. L.; Kornowski, A.; Haase, M.; Weller, H. Nano Lett. 2001, 1, 207.
    [21] Shan, G.; Kong, X.; Wang, X.; Liu, Y. Surface Science 2005, 582, 61.
    [22] Xu, L.; Huang, X.; Huang, H.; Chen, H.; Xu, J.; Chen, K. Jpn. J. Appl. Phys 1998, 37, 3491.
    [23] Liu, S. H.; Qian, X. F.; Yuan, Y. J.; Yin, J.; He, R.; Zhu, Z. K. Mater. Res. Bull. 2003, 38, 1359.
    [24] Yochelis, S.; Hodes, G. Chem. Mater. 2004, 2740.
    [25] Raevskaya, A. E.; Stroyuk, A. L.; Kuchmiy, S. Y. J. Colloid Interface Sci. 2006, 302, 133.
    [26] Pan, D.; Wang, Q.; Jiang, S.; Ji, X.; An, L. J. Phys. Chem. C 2007, 111, 5661.
    [27] Tian, Y.; Newton, T.; Kotov, N. A.; Guldi, D. M.; Fendler, J. H. J. Phys. Chem. 1996, 100, 8927.
    [28] Eychmüller, A.; Rogach, A. L. Pure Appl. Chem. 2000, 72, 179.
    [29] Deng, D. W.; Yu, J. S.; Pan, Y. J. Colloid Interface Sci. 2006, 299, 225.
    [30] Qu, L.; Peng, X. J. Am. Chem. Soc. 2002, 124, 2049.
    [31] Peng, Z. A.; Peng, X. J. Am. Chem. Soc. 2001, 123, 8844.
    [32] Qu, L.; Peng, Z. A.; Peng, X. Nano Lett. 2001, 1, 333.
    [33] Heyes, C. D.; Kobitski, A. Y.; Breus, V. V.; Nienhaus, G. U. Phys. Rev. B 2007, 75, 125431.
    [34] Yoon, J. H.; Chae, W. S.; Im, S. J.; Kim, Y. R. Mater. Lett. 2005, 59, 1430.
    [35] Gao, X.; L., Y.; Petros, J. A.; Marshall, F. F.; Simons, J. W.; Nie, S. Curr. Op. Biotechnol. 2005, 16, 63.
    [36] Yu, W. W.; Chang, E.; Falkner, J. C.; Zhang, J. Y.; Al-Somali, A. M.; Sayes, C. M.; Johns, J.; Drezek, R.; Colvin, V. L. J. Am. Chem. Soc 2007, 129, 2871.
    [37] Geissbuehler, I.; Hovius, R.; Martinez, K. L.; Adrian, M.; Thampi, K. R.; Vogel, H. Angew. Chem. Int. Ed. 2005, 44, 1388.
    [38] Jin, T.; Fujii, F.; Sakata, H.; Tamura, M.; Kinjo, M. Chem. Commun. 2005, 2829.
    [39] Feng, J.; Ding, S. Y.; Tucker, M. P.; Himmel, M. E.; Kim, Y. H.; Zhang, S. B.; Keyes, B. M.; Rumbles, G. Appl. Phys. Lett. 2005, 86.
    [40] Dubertret, B.; Skourides, P.; Norris, D. J.; Noireaux, V.; Brivanlou, A. H.; Libchaber, A. Science 2002, 298, 1759.
    [41] Wu, X.; Liu, H.; Liu, J.; Haley, K. N.; Treadway, J. A.; Larson, J. P.; Ge, N.; Peale, F.; Bruchez, M. P. Nat. Biotechnol. 2003, 21, 41.
    [42] Larson, D. R.; Zipfel, W. R.; Williams, R. M.; Clark, S. W.; Bruchez, M. P.; Wise, F. W.; Webb, W. W. Science 2003, 300, 1434.
    [43] Gao, X.; Cui, Y.; Levenson, R. M.; Chung, L. W. K.; Nie, S. Nat. Biotechnol. 2004, 22, 969.
    [44] Kim, S.; Bawendi, M. G. J. Am. Chem. Soc. 2003, 125, 14652.
    [45] Kim, S. W.; Kim, S.; Tracy, J. B.; Jasanoff, A.; Bawendi, M. G. J. Am. Chem. Soc. 2005, 127, 4556.
    [46] Yang, C. H.; Bhongale, C. J.; Chou, C. H.; Yang, S. H.; Lo, C. N.; Chen, T. M.; Hsu, C. S. Polymer. 2007, 48, 116.
    [47] Potapova, I.; Mruk, R.; Hübner, C.; Zentel, R.; Basché, T.; Mews, A. Angew. Chem. Int. Ed. 2005, 44, 2437.
    [48] Xie, M.; Liu, H. H.; Chen, P.; Zhang, Z. L.; Wang, X. H.; Xie, Z. X.; Du, Y. M.; Pan, B. Q.; Pang, D. W. Chem. Commun. 2005, 5518.
    [49] Querner, C.; Reiss, P.; Bleuse, J.; Pron, A. J. Am. Chem. Soc. 2004, 126, 11574.
    [50] Querner, C.; Benedetto, A.; Demadrille, R.; Rannou, P.; Reiss, P. Chem. Mater. 2006, 18, 4817.
    [51] Wang, X. S.; Dykstra, T. E.; Salvador, M. R.; Manners, I.; Scholes, G. D.; Winnik, M. A. J. Am. Chem. Soc. 2004, 126, 7784.
    [52] Wang, M. F.; Dykstra, T. E.; Lou, X. D.; Salvador, M. R.; Scholes, G. D.; Winnik, M. A. Angew. Chem. Int. Ed. 2006, 45, 2221.
    [53] Wang, M.; Oh, J. K.; Dykstra, T. E.; Lou, X.; Scholes, G. D.; Winnik, M. A. Macromolecules 2006, 39, 3664.
    [54] Zhang, C.; O’Brien, S.; Balogh, L. J. Phys. Chem. B 2002, 106, 10316.
    [55] Nann, T. Chem. Commun. 2005, 1735.
    [56] Uyeda, H. T.; Medintz, I. L.; Jaiswal, J. K.; Simon, S. M.; Mattoussi, H. J. Am. Chem. Soc. 2005, 127, 3870.
    [57] Decher, G.; Hong, J. D. Makromol. Chem. Macromol. Symp. 1991, 46, 321.
    [58] Caruso, F. Chem. Eur. J. 2000, 6, 413.
    [59] Jaffar, S.; Nam, K. T.; Khademhosseini, A.; Xing, J.; Langer, R. S.; Belcher, A. M. Nano. Lett. 2004, 4, 1421.
    [60] Schneider, G.; Decher, G. Nano Lett. 2004, 4, 1833.
    [61] Lee, J. Y., B.; Li, R.; Seery, T.A.P.; Papadimitrakopoulos F. J. Phys. Chem. B 2007, 111, 81.
    [62] Brown, W. Oxford 1996, 53, 439.
    [63] Strekal’, N.; Kulakovich, O.; Belyaev, A.; Stsiapura, V.; Maskevich, S. Opt. Spectrosc. 2008, 104, 50.
    [64] Wang, L. W. J. Phys. Chem. B 2001, 105, 2360.
    [65] Shang, Z. B.; Wang, Y.; Jin, W. J. Talanta 2009, 78, 364.
    [66] Hines, A.; Guyot-Sionnest, P. J. Phys. Chem. B 1996, 100, 468.
    [67] Heath, J. R.; Knobler, C. M.; Le, D. V. J. Phys.Chem. B 1997, 101, 189.
    [68] Bullen, C.; Mulvaney, P. Langmuir 2006, 7, 3007.
    [69] Kraus, R. M.; Lagoudakis, P. G.; Muller, J.; Rogach, A. L.; Lupton, J. M.; Feldmann, J.; Talapin, D. V.; Weller, H. J. Phys. Chem. B 2005, 109, 18214.
    [70] Klimov, V.; McBranch, D. Materials Research Society Symposium Proceedings 1997, 452, 317.
    [71] Klimov, V. I. J. Phys. Chem. B 2000, 104, 6112.
    [72] Chen, X.; Lou, Y.; Burda, C. Int. J. Nanotechnol. 2004, 1, 105.
    [73] Dabbousi, B. O.; Rodriguez-Viejo, J.; Mikulec, F. V.; Heine, J. R.; Mattoussi, H.; Ober, R.; Jensen, K. F.; Bawendi, M. G. J. Phys. Chem. B 1997, 101, 9463.
    [74] McBride, J. R.; Treadway, J.; Feldman, L. C.; Pennycook, S. J.; Rosenthal, S. J. Nano Lett. 2006, 6, 1496.
    [75] Zhong, X.; Han, M.; Dong, Z.; White, T. J.; Knoll, W. J. Am. Chem. Soc. 2003, 125, 8589.
    [76] Embden, J. V.; Jasieniak, J.; Gómez, D. E.; Mulvaney, P.; Giersig, M. Aust. J. Chem. 2007, 60, 457.
    [77] Leung, K.; Pokrant, S.; Whaley, K. B. Phys. Rev. B 1998, 57, 12291.
    [78] Wang, Y.; Tang, Z.; Correa-Duarte, M. A.; Pastoriza-Santos, I.; Giersig, M.; Kotov, N. A.; Liz-Marza′n, L. M. J. Phys. Chem. B 2004, 108, 15461.
    [79] Peng, X.; Wickham, J.; Alivisatos, A. P. J. Am. Chem. Soc. 1998, 120, 5343.
    [80] van Sark, W. G. J. H. M.; Frederix, P. L. T. M.; Van den Heuvel, D. J.; Gerritsen, H. C.; Bol, A. A.; van Lingen, J. N. J.; de Donega, C.; Meijerink, A. J. Phys. Chem. B 2001, 105, 8281.
    [81] Bowen Katari, J. E.; Colvin, V. L.; Alivisatos, A. P. J. Phys. Chem. 1994, 98, 4109.
    [82] Sumaru, K.; Matsuoka, H.; Yamaoka, H. J. Phys. Chem. 1996, 100, 9000.
    [83] Qiu, Y.; Zhang, T.; Ruegsegger, M.; Marchant, R. E. Macromolecules 1998, 31, 165.
    [84] Gu, L.; Zhu, S.; Hrymak, A. N. J. Appl. Polym. Sci. 2002, 86, 3412.
    [85] 陳凱民 合成具螢光可調性之聚乙烯胺穩定硫化鎘量子點與其光學性質研究 國立成功大學化學工程學系碩士論文(2007).
    [86] Wang, Y.; Chen, X.; Pelton, R. Langmuir 2006, 22, 4952.
    [87] Kirwan, L. J.; Papastavrou, G.; Borkovec, M. Nano Lett. 2004, 4, 149.
    [88] Yu, W. W.; Qu, L.; Guo, W.; Peng, X. Chem. Mater. 2003, 15, 2854.
    [89] Bullen, C.; Mulvaney, P. Langmuir 2006, 22, 3007.
    [90] Guo, W.; Li, J. L.; Wang, Y. A.; Peng, X. J. Am. Chem. Soc. 2003, 125, 3901.
    [91] Liu, Y. K., M.; Wang, Y.; Wang, Y.A.; Peng, X. Langmuir 2006, 22, 6341.

    下載圖示 校內:2012-07-15公開
    校外:2012-07-15公開
    QR CODE