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研究生： 呂健瑋
Lue, Chien-Wei
論文名稱： 有機共軛高分子奈子粒子之照光反應研究
Organic Conjugated Polymer Nanoparticles for Illumination Study
指導教授： 郭宗枋
Guo, Tzung- Fang
黃守仁
Whang, Thou-Jen
學位類別： 碩士
Master
系所名稱： 理學院 - 化學系
Department of Chemistry
論文出版年： 2007
畢業學年度： 95
語文別： 中文
論文頁數： 66
中文關鍵詞： 有機奈米顆粒 、照光反應 、共軛高分子 、有機光反應材料
外文關鍵詞： organic semiconductor, photoreactive, polymer colloid, organic photo-catalyst, organic nano particles
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    • 我們藉由有機共軛高分子對溶劑溶解度的差異性，使用界面活性劑並配合異相微乳化(mini-emulsion)的沉析技術，成功的於水溶液中製作以共軛有機高分子材料為主體之奈米顆粒(organic semiconductor nano-sphere)，並研究其在照光激發下的光化學作用與其在自身可分解反應的有機奈米光反應材料之應用。在我們的研究中發現，當使用polyfluorene或者是poly(phenylene-vinylene)衍生物的共軛高分子材料，參雜C60之衍生物([6,6]-phenyl C61 butyric acid methyl ester，PCBM)於有機奈米顆粒之製作，由於兩種材料內部分子能階的差異性質，可以形成一組絕佳的激發態分子(exciton)電子，予體-受體(Donor-Acceptor)之分子能階組合，在一般可見光照射的情形之下，此予體-受體的界面非常有效率的轉移激發態有機共軛高分子的電荷載子，而達到電荷分離的目的，並可近一步的轉移其相反電荷載子至水溶液中，產生高反應性的自由基，例如：過氧自由基與氫氧自由基。初步的實驗結果發現，我們所製作的共軛有機高分子材料奈米顆粒，可以以特定的官能基選擇性的吸附在配置(pattern)的基板表面，並在照光的情形下，確實的抑制或者是阻絕金黃葡萄球菌(Staphylococcus aureus)的生長。

    We report the fabrication of organic semiconductor nano-particles（OSNPs） based on the mini-emulsion of conjugated polymers. The colloids composed of polyfluorene co-polymers and derivatives of poly（pheylene-vinylene） with electron acceptor materials were stabilized by the surfactant and dispersed homogeneously at the aqueous solutions. Under the illumination, the photoluminescence of OSNPs was quenched due to the ultra fast electron transfer from the excitons on the polymer chain to the electron acceptors. Highly reactive free radicals, such as super oxide anions and hydroxyl radicals, were generated at the excited OSNPs by the separated electrons and holes, respectively. They function as a block agent to inhibit the duplication of DNA for virus or to react with the nearby organisms. The colloid particles can be transferred to the testing substrate or used directly in the aqueous solution.

    中文摘要…………………………………………………………………I ABSTRACT……………………………………………………………II 誌謝……..……………………………………………………………III 目錄…………………………………………………………………….IV 表目錄……..…………………………………………………………VII 圖目錄……..……………………………………………………… VIII 第一章 緒論…………………………………………………………1 1-1 前言…………………………………………………………...……….……….1 1-2 研究動機………………………………………………………………………...3 1-3 研究方向…………………………………………………………………..5 第二章 理論基礎……………………………………..………..7 2-1 光催化作用………………………………………………………………..….…7 2-2 光催化原理……………………………………………………………………9 2-3 光催化抗菌原理……………………………………………………………….11 2-4 有機半導體光催化原理 ……………………………………………………..12 2-5 聚電解質自組裝方法………………………………………………………….17 第三章 實驗架構………………………………………...…………….23 3-1 實驗方法及步驟………………………………………………………………23 3-1-1 有機半導體奈米顆粒製作方法……………………………………….23 3 -1-2 以自組裝形式將奈米顆粒選擇性吸附於特定基板上……………...28 3-2 實驗流程……………………………………………….. ………………….…31 3-2-1 有機半導體奈米顆粒製作過程……………………………….….…...31 3-2-2 有機半導體奈米粒子自組吸附於特定關能性分子表面……….........32 3-3 試藥……………………………………………………………….. ……….…33 3-4 分析儀器……………………………………………………………….….…..34 3-4-1 穿透式電子顯微鏡……………………………………………..…………….…..34 3-4-2 紫外光-可見光吸收光譜儀……………………………………….…..34 3-4-3 螢光光譜儀……………………………………………………………………34 3-4-4 氣相層析儀…………………………………………….………….…..34 第四章 有機半導體奈米顆粒材料特性……………………………..35 4-1 氣相層析儀測試………….………………………………………….………37 4-2 螢光強度與pH值關係………..……………………..…………………….….38 4-3 紫外光-可見光吸收光譜與螢光光譜分析……………………………….....39 4-4 穿透式電子顯微鏡分析……….………………………………………….….41 4-5 結論………………………………………………………………………..….43 第五章 有機半導體奈米顆粒之應用…………………………………44 5-1 有機半導體奈米粒子自組吸附於特定關能性分子表面……………………46 5-2 有機半導體奈米粒子應用於偵測毒性物質…………………………………51 5-3 抗菌測試………………………………………………………………………53 5-4 結論……………………………………………………………………………57 第六章 總結……………………………………………………………60 參考文獻………………………………….…………………………….63 自述………………………………………………………….………….66 表 目 錄 表 2-1 Contact Angles of Single Bilayer Films on Glass with the Polyanion as the outmost layer示意圖………………………………………………19 表 5-1 以Staphylococcus aureus 金黃葡萄球菌作為共軛有機高分子奈米顆粒 抗菌測試結果…………………………………………………………54 圖 目 錄 圖 1-1 光觸媒反應原理……………………………………………………2 圖 2-1太陽光之光波長分佈圖………………………………………………7 圖 2-2光激發產生電子電洞對後，電子電洞可能的反應路徑…………………10 圖 2-3光觸媒抗菌示意圖…………………………………………………………12 圖 2-4 Pery之照光反應………………………………………………………13 圖 2-5 PECA之照光反應…………………………………...….…………………13 圖 2-6 Pyrene衍生物照光反應圖…………………………………………...……14 圖 2-7 poly(p-phenylene)照光反應示意圖……………………………………….15 圖 2-8 Structures of the polycations and polyanions described in this paper……..19 圖 2-9 Average incremental thickness contributions of PAH/PAA layers deposited from solutions with different pH adjustments. Static water contact angles(θ) from films with PAA as the outermost layer (8 layer films) are also shown. The dark regions represent the PAA thickness contribution……………....22 圖 3-1 微乳化作用製作有機半導體奈米顆粒之示意圖…………………………24 圖 3-2 (a)三種共軛高分子製作的微乳化水溶液，(b) 有機半導體奈米顆粒於水 溶液中的高螢光放射現象……………………………………………25 圖 3-3 (a) DB-PPV與DB-PPV/PCBM共軛高分子材料製作的奈米顆粒溶液， (b)PL光譜圖……………………………………………………………26 圖 3-4 PCBM與 DB-PPV結構與能階示意圖…………………………………27 圖 3-5 PAA與PAH polyelectrolyte 化學結構式…………………………28 圖 3-6 polyelectrolyte自組裝(self-assemble)示意圖…………………………………30 圖 4-1 有機半導體奈米顆粒甲苯GC測量………………………………………37 圖 4-2 奈米顆粒於不同pH值下之螢光強度分布圖……………………………39 圖 4-3 有機半導體材料與有機奈米顆粒吸收圖譜………………………………40 圖 4-4 半導體材料與有機奈米顆粒螢光圖譜……………………………………41 圖 4-5 奈米顆粒TEM分析圖………………………………………………...……42 圖 5-1 PAA與PAH polyelectrolyte 化學結構式………………………………45 圖 5-2 表面帶負電荷之DB-PPV奈米顆粒於PAH polyelectroly吸附圖………46 圖 5-3 表面帶負電荷之DB-PPV奈米顆粒於PAA polyelectrolyte吸附圖……47 圖 5-4 表面帶負電荷之DB-PPV奈米顆粒於PAH/PAA polyelectrolyte吸附圖……48 圖 5-5 (a) PAH/PAA polyelectrolyte AFM表面分析圖(b)表面帶負電荷之 DB-PPV奈米顆粒於PAH/PAA polyelectrolyte AFM分析圖………49 圖 5-6 奈米顆粒DB-PPV在PAH polyelectrolyte與在PAA polyelectrolyte上部之 螢光光譜圖…………………………………………………………………50 圖 5-7 Methyl viologen 化學結構式……………………………………………52 圖 5-8 DB- PPV與不同濃度 MV2+ 螢光光譜圖……………………………52 圖 5-9 有機半導體奈米顆粒光激發作用反應之示意圖…………………54 圖 5-10 金黃葡萄球菌菌株培養測試的樣品圖…………………………………57

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    下載圖示 校內：2017-01-22公開
    校外：2017-01-22公開
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